聚合物氮化碳(g-C3N4)作為一種典型的碳基光催化劑,由于其制備簡單、合適的水分解帶隙(2.7 eV)、優異的化學性質和較高的穩定性而被認為是一種很有前途的候選材料。遺憾的是,g-C3N4的光催化性能受到可見光吸收范圍較窄、超快載流子的重組、活性電子的深阱態(DTS)捕獲的限制。為了解決這一問題,通常采用提高結晶度、引入缺陷和雜原子摻雜等方法來調節g-C3N4的電子結構,以提高光生載流子的分離效率。然而在載流子分離過程中,部分自由電子可能被電子和空穴的準費米能級之間的中間態(陷阱狀態)捕獲,從而限制準費米能級的分裂和主導光生載流子的遷移和重組過程。根據捕獲態和導帶邊緣(ΔE)的不同能量差,將捕獲電子分為淺捕獲電子和深捕獲電子。電子的俘獲態越深,所需的正還原電位就越高,這意味著電子的能量損失越大,催化反應的驅動力就越低,這極大地限制了目標產物的形成。然而,大多數g-C3N4改性研究都集中在電子的光化學和光物理過程上,而忽略了對載流子捕獲水平的影響。因此,深入研究不同改性方式對于電子捕獲態的影響具有重要意義。
圖5. (a)CN、(b) CCN-5、(c) 0.5-CDs/CCN-5在去離子水和(d) 0.5-CDs/CCN-5在加入10 vol% TEOA溶液中的偽色TAS光譜。在343 nm的泵浦激發下,(e) CN、(f) CCN-5、(g) 0.5-CDs/CCN-5和(h) 0.5-CDs/CCN-5加入10 vol% TEOA的不同延遲時間的TAS光譜。在800 nm處(i) CN、(j) CCN-5、(k) 0.5-CDs/CCN-5在去離子水和(l) 0.5-CDs/CCN-5在溶液中加入10 vol% TEOA時的TAS衰減動力學擬合曲線。
該研究成果于近日發表在國際重要刊物《Chemical Engineering Journal》上。(Cooperation of carbon doping and carbon loading boosts photocatalytic activity by the optimum photo-induced electron trapping and interfacial charge transfer, Chemical Engineering Journal,472, 2023, 144654)。江蘇科技大學碩士研究生袁浩為第一作者。江蘇科技大學施偉龍副教授和蘇州大學康振輝教授為共同通訊人。
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144654
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