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南京林業大學陳祖鵬/董琳、華東理工大學王艷芹 Nat. Commun.:“令人快樂”的木頭-木質素合成多巴胺
2023-08-18  來源:高分子科技

  木質素是自然界中最豐富的芳香類生物質資源,將其轉化為高附加值化學品具有重要的科學意義和實用價值。多巴胺是一種能夠讓人感到快樂和幸福的神經傳導物質,可以用來治療帕金森病,精神分裂癥,注意力缺陷綜合征等多種疾病;同時,聚多巴胺是一種非常強的離子和電子導體,廣泛應用于多巴胺基氮摻雜碳的電極材料。從木質素出發合成價格昂貴的多巴胺,是一種綠色可持續的合成策略,非常具有吸引力和挑戰性。


  近日,南京林業大學陳祖鵬教授和華東理工大學王艷芹教授合作,提出了一種從木質素到多巴胺的四步催化轉化策略,經過解聚、脫保護、胺化和水解,高選擇性得到多巴胺,單體收率高達74.5%(圖1)。本工作中,選用具有愈創木基結構較多的軟木木質素為研究對象,同時采用木質素酸解聚策略,選擇性將木質素解聚為苯乙烷單元結構。當以云杉木質素為底物時,目標產物的質量收率最高,約為10.3 wt.%,木質素解聚效率為95.4%。在水和Ru/C催化劑的作用下,解聚產物化合物1先水解再加氫得到脫保護化合物2。經過催化劑篩選和優化,研究者選擇10%Ni/TiO2作為還原胺化催化劑,轉化率為100%,氨化產物化合物3的收率高達88.2%。最后,化合物3在酸的作用下發生水解反應,生成多巴胺。多巴胺產物可以自動沉降,經過簡單的離心和過濾,即可獲得純度高于98%的鹽酸多巴胺,顯著降低了分離成本(圖2)。經濟核算結果證明,該策略得到的鹽酸多巴胺的成本價格遠低于目前的市場價格(圖3)。 


Figure 1 Lignin to-dopamine hydrochloride route developed in this work. 


Figure 2 Catalytic hydrolysis of 3 to 4 and product separation. 


Figure 3 Catalytic conversion of lignin to dopamine hydrochloride.


  這項工作首次提出了從木質素出發合成多巴胺的催化轉化策略,以“Sustainable Production of Dopamine Hydrochloride from Softwood Lignin”為題發表在《Nature Communications》上(Nat Commun 14, 4996 (2023).)。文章第一作者是南京林業大學副教授董琳,通訊作者是南京林業大學陳祖鵬教授和華東理工大學王艷芹教授,并得到了國家自然科學基金青年項目、江蘇省自然科學基金青年項目、江蘇省高校面上項目啟動經費和中國博士后科學基金面上項目的資助。


  原文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-40702-2


作者簡介


董琳,南京林業大學副教授、碩士生導師。主要研究方向為多功能催化劑的設計合成及催化性能研究,木質素催化轉化制備高附加值化學品。截至目前,主持國家自然科學基金青年科學基金項目,國家重點實驗室開放基金,博士后面上基金,南京林業大學高層次人才科研啟動基金等科研項目。以第一或通訊作者發表期刊論文14篇,包括Chem、Nature Communications、ACS Catalysis、Applied Catalysis B: Environmental、Green Chemistry、Journal of Catalysis、Journal of Energy Chemistry、ChemSusChem、Catalysis Science & Technology等。


陳祖鵬,教授,博士生導師。南京林業大學化工學院林產化工系(國家級重點學科,雙一流A+建設學科)"可持續納米催化"課題組PI,專注于高效多相催化劑設計開發,以及在生物質/木質素催化轉化、能源催化等領域應用研究。曾獲得馬普學會博士生獎學金、德國洪堡學者、江蘇省特聘教授。擁有材料化學、光電催化、選擇性加氫、有機碳碳偶聯、生物質轉換等方面的研究經驗。已在Chemical Reviews, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Advanced Materials, Angewandte Chemie International Edition, National Science Review, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Small 等期刊發表SCI 論文83篇,封面文章13篇,ESI 高被引論文9篇,熱點論文3篇。論文被引次數>6300(H-index 32)。其中第一作者或通訊作者39篇。研究工作得到專業期刊或新聞媒體廣泛報道如,Nature, Nature Catalysis, Chemical & Engineering News, ETH News, Eurekalert, Nanowerk News, Science Newsline, Phys.org,獲得國際同行的積極評價。


自2020年5月,陳祖鵬以江蘇特聘教授入職南京林業大學化學工程學院。結合個人研究背景和南京林業大學的研究特色,課題組的研究內容將集中于:


? 高效多相催化劑的設計合成

? 生物質催化轉化:木質素選擇轉化、生物質能源與化學品高值化、生物質碳的制備與利用

? 選擇性加氫和氧化

? CO2催化制備高附加值化合物生物質催化轉化


招聘啟事


  因課題發展需要,南京林業大學陳祖鵬課題組現誠招副教授、博士后、博士、碩士,歡迎具有化學、化工、材料背景,對納米材料、多相催化、生物質催化轉化、光(電)催化感興趣的有志之士加入研究團隊。同時歡迎同行朋友來信探討潛在合作課題。

  課題組網頁:https://www.x-mol.com/groups/Chen_Zupeng

  感興趣者可郵件聯系:czp@njfu.edu.cn


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(責任編輯:xu)
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