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  柔性儲能器件是實現具有高柔性、可靠性和安全性可穿戴電子產品的基礎。柔性水系鋅金屬電池作為一種新興的儲能技術，因其低成本、高安全性和對環境友好而受到廣泛關注。盡管如此，目前的水系鋅金屬電池仍然面臨一系列技術挑戰，如有限的電化學窗口和電極的穩定性問題等；高濃電解質（如熔融水合鹽電解質）被視為一種針對上述問題的有前途的解決方案。在液態溶劑中溶質組成很容易調節，但將熔融水合鹽與聚合物基質結合以來構建柔性聚合物電解質時常常面臨獨特的挑戰：最典型的例子是由離子特異性的導致的Hofmeister效應，亦即溶質鹽離子對聚合物鏈及其周圍結合水的不同影響而導致聚合物基質的機械性能和溶脹行為的顯著變化。然而Hofmeister效應描述的仍是較低濃度（絕大多數<3 M，mol L^-1）的溶質鹽的影響;當溶質鹽濃度大幅提升至熔融水合鹽狀態（類似室溫下的離子液體）時，其對聚合物基質的獨特影響（特別是電化學性質）仍不清楚；兼具優異機械柔性與電化學特質的聚合物電解質迄今為止也尚未見報道。

  在眾多鋅鹽中，ZnCl₂是唯一溶解度可達熔融水合鹽的電解質；其價格低廉，且避免了引入其他超濃鹽電解質中大量反應不相關離子（如雙(三氟甲烷)磺酰亞胺鋰）。但是與低價態離子（例如Li⁺、K⁺）相比，二價Zn²⁺陽離子與其水和陰離子配體具有更強烈的相互作用。在熔融水合鹽范疇的高濃度下，ZnCl₂水合物具有強吸濕（潮解）性，其離子聚集體會與凝膠骨架基團產生強烈相互作用，使凝膠顯著硬化或者無法合成，同時導致極低的離子電導率。另一方面，ZnCl₂熔融水合物可以溶解典型的聚合物電解質/隔膜（如纖維素），這也對柔性電解質帶來額外的可靠性問題。這種矛盾的困境迫切需要具有高耐鹽度和可調節機械柔性的相關凝膠基質來充分利用 ZnCl₂基熔融水合鹽的優勢。

  針對上述問題，近日，悉尼大學裴增夏博士團隊報道了一種鹽耐受訓練策略，在無外來添加劑或化學改性的情況下，僅通過誘導雙網絡水凝膠中水分子和離子的遷移成功制備了一種新型的柔性熔融水合鹽電解質。通過該耐鹽訓練策略，此類水凝膠基質可以容納飽和濃度（31 m, mol kg^-1）的ZnCl₂電解質。系列結構和光譜研究以及模擬結果證明，該凝膠電解質中所有的水分子均被鋅離子溶劑化層與凝膠骨架束縛，不存在自由水分子。這種獨特的柔性電解質具有理想的機械（如高度的可拉伸性和良好的韌性）和電化學性能（包括較高離子導電性和寬電化學窗口），同時使正極和鋅負極都具有出色的穩定性。基于電解質的這些特性，所組裝的柔性鋅金屬電池可實現高達10.3 Ah cm^?2的累積面容量與逾 18,500 次的循環壽命；鋅離子電容器可實現電池級別的能量密度（基于活性物質）。此外，利用此電解質的軟包電池也展現出實用化的高面容量（2.5 mAh cm^-2），并可作為一種可靠的柔性電源在多種變形與外界刺激下穩定工作。這項工作為充分利用并進一步拓展熔融水合鹽電解質的特質以制備高比能與高穩定的柔性鋅金屬電池開辟了一條途徑。

圖1. 基于耐鹽訓練的熔融水合鹽凝膠電解質的制備示意圖

  作者使用了一種典型的雙網絡（DN）水凝膠，其由交替糾纏的聚2-丙烯酰胺-2-甲基丙烷磺酸鈉（PAMPS-Na）和聚丙烯酰胺（PAM）組成。這種雙網絡水凝膠整合了PAMPS-Na的剛性骨架和PAM的延展性部分，因此兼具足夠的柔軟性和韌性，使其成為一個適合的凝膠基質。更為重要的是，鑒于上述兩種水凝膠成分具有相反的物理性質，其對應的單網絡（SN）水凝膠（由PAM和PAMPS-Na分別組成）可作為理想的參考物進而驗證了耐鹽訓練策略的有效性。

圖3. 熔融水合鹽凝膠電解質的結構，離子種類和配位構型

  作者采用分子動力學（MD）模擬揭示了熔融水合鹽凝膠電解質內部的聚合物鏈、水和離子之間的相關性，同時結合拉曼與紅外光譜以及差示掃描量熱計(DSC)證實了凝膠電解質中的物種與飽和ZnCl₂溶液中的結果相一致，證實所有的水分子都與Zn²⁺的不完全初級溶劑化鞘層或聚合物主鏈結合，電解質中不存在自由水分子（圖3）。這一顯著的結構特征在維持了電解質本征安全性的前提下最大程度的限制了水的活性，使其具有良好的離子導電率（室溫下約2.1 mS cm^-1）和擴展的電化學穩定窗口(2.4 V vs. Zn),同時有效的消除了Zn負極上的副反應及枝晶的形成，抑制了正極側的金屬溶解問題從而穩定正極材料，共同為鋅金屬電池高效、穩定的深度循環性能提供了基礎。

圖 4. 柔性全電池的電化學性能

圖 5. 作為柔性能源存儲設備的可靠鋅金屬電池

  原文鏈接：

  Cheng Wang, Xin Zeng, Jiangtao Qu, Julie M. Cairney, Qiangqiang Meng, Patrick J. Cullen, Zengxia Pei*, Salt-tolerance training enabled flexible molten hydrate gel electrolytes for energy-dense and stable zinc storage, Matter, 2023.

  https://doi.org/10.1016/j.matt.2023.08.019

  下載：Salt-tolerance training enabled flexible molten hydrate gel electrolytes for energy-dense and stable zinc storage