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  如何解決全球水資源短缺現(xiàn)狀已成為影響人類(lèi)健康、經(jīng)濟(jì)和社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的重大挑戰(zhàn)。納濾（NF）作為一種限域傳質(zhì)精密篩分膜分離技術(shù)，是應(yīng)對(duì)全球水資源危機(jī)的關(guān)鍵技術(shù)。通過(guò)亞納米級(jí)孔道可以有效地過(guò)濾污染水體中納米/亞納米級(jí)小分子和離子物質(zhì)，在廢水處理、水軟化和凈化過(guò)程及生物制藥領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景，而納濾膜材料性質(zhì)對(duì)于納濾水處理的性能尤為關(guān)鍵。傳統(tǒng)納濾膜一般為薄層復(fù)合聚酰胺結(jié)構(gòu)，常通過(guò)在多孔基膜上發(fā)生有機(jī)胺和均苯三甲酰氯的界面聚合（IP）反應(yīng)制備。由于在 IP 過(guò)程中有機(jī)胺和酰氯之間的聚合反應(yīng)速率比胺在有機(jī)相溶液中的擴(kuò)散速率快幾個(gè)數(shù)量級(jí)，這種不受控制的擴(kuò)散和快速聚合形成了具有多尺度不均勻性和孔徑不均一的聚酰胺（PA）層，因此通過(guò)傳統(tǒng)的擴(kuò)散主導(dǎo) IP 難以實(shí)現(xiàn)理想的 PA-NF 膜結(jié)構(gòu)，由此得到的納濾膜比表面積和孔道空腔含量較低，限制了納濾膜的水滲透性。

  冬季的哈爾濱，冰雪晶瑩剔透、美輪美奐，展現(xiàn)著獨(dú)特的魅力！受冰雪世界的啟發(fā)，邵路教授團(tuán)隊(duì)將目光轉(zhuǎn)移到冰化學(xué)方向！

  經(jīng)過(guò)近6年不懈努力研究，發(fā)現(xiàn)通過(guò)冰融化誘導(dǎo)的冰/水相變條件下在界面處反應(yīng)可以合成高度離子化的三維（3D）準(zhǔn)層狀納濾膜。冰限域界面聚合（IC-IP）策略是在含有一種反應(yīng)單體的冰相和含有另一種反應(yīng)單體的正己烷溶液之間的界面進(jìn)行的。與在常規(guī)水/正己烷界面形成的具有致密非均相結(jié)構(gòu)的傳統(tǒng)商用聚酰胺納濾膜相比，“冰限域”界面聚合合成的納濾膜具有獨(dú)特的三維準(zhǔn)層狀褶皺結(jié)構(gòu)，該獨(dú)特結(jié)構(gòu)賦予新型納濾膜優(yōu)異的鹽分離效果和一/二價(jià)陰離子篩分性能，可高效過(guò)濾納米/亞納米級(jí)小分子和離子物質(zhì)，解決了現(xiàn)有PA膜合成方案產(chǎn)生的低于標(biāo)準(zhǔn)孔道空間結(jié)構(gòu)和電離行為難題。近日，研究成果以“冰限域合成高度離子化三維準(zhǔn)層狀聚酰胺納濾膜”（Ice-confined synthesis of highly ionized 3D-quasilayered polyamide nanofiltration membranes）為題發(fā)表在《科學(xué)》（SCIENCE）上。

“冰限域”界面聚合合成納濾膜過(guò)程及膜結(jié)構(gòu)

  與現(xiàn)有PA膜制備方案不同，“冰限域”界面聚合策略通過(guò)控制界面反應(yīng)操縱六方冰相合成三維準(zhǔn)層狀PA膜。所制備膜具有高密度電離結(jié)構(gòu)、出色的傳輸通道、優(yōu)異的水滲透性和離子選擇性。通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論的研究，證實(shí)了“冰限域”在納濾膜界面反應(yīng)過(guò)程中的特殊作用，并且通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)定了合成的納濾膜三維準(zhǔn)層狀褶皺結(jié)構(gòu)以及其離子化成度，揭示了“冰限域”界面聚合過(guò)程中對(duì)冰融化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)的協(xié)同調(diào)控導(dǎo)致了納濾膜高度離子化的三維準(zhǔn)層狀結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理。冰/水相變界面反應(yīng)過(guò)程中單體能夠通過(guò)先前形成的大孔層狀結(jié)構(gòu)的間隙/孔道進(jìn)一步反應(yīng)形成具有獨(dú)特物化結(jié)構(gòu)特點(diǎn)的納濾選擇層�！氨抻颉焙铣煞椒ú粌H能應(yīng)用于新一代低碳分離功能膜的合成制備，還在基于界面反應(yīng)的新型功能材料合成領(lǐng)域方向上具有廣闊的應(yīng)用前景。

新型納濾膜離子分離性能

  哈工大為論文唯一通訊單位。邵路教授為論文唯一通訊作者。哈工大化工與化學(xué)學(xué)院張艷秋副教授為論文第一作者。邵路教授團(tuán)隊(duì)碩士研究生王浩、博士研究生郭靖，哈工大威海校區(qū)程喜全教授，南開(kāi)大學(xué)韓剛教授，愛(ài)丁堡大學(xué)劉哲宏副教授，科廷大學(xué)劉少敏教授和哈工大馬軍院士參與相關(guān)工作。該研究工作獲國(guó)家自然科學(xué)基金、黑龍江省頭雁團(tuán)隊(duì)原創(chuàng)探索基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金、城市水資源與水環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放課題等資助。

作者介紹、誠(chéng)招博士研究生

邵路教授

  邵路教授為英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士、黑龍江省杰出青年科學(xué)基金獲得者、中國(guó)化工學(xué)會(huì)分子辨識(shí)分離工程專(zhuān)委會(huì)委員，任領(lǐng)域內(nèi)多個(gè)國(guó)際權(quán)威期刊編委（Journal of Membrane Science, Advanced Membranes）、顧問(wèn)編委（ACS ES&T Engineering）等職務(wù)，連續(xù)入選“中國(guó)高被引學(xué)者”。

  原文鏈接https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi9531