如何解決全球水資源短缺現狀已成為影響人類健康、經濟和社會可持續發展的重大挑戰。納濾（NF）作為一種限域傳質精密篩分膜分離技術，是應對全球水資源危機的關鍵技術。通過亞納米級孔道可以有效地過濾污染水體中納米/亞納米級小分子和離子物質，在廢水處理、水軟化和凈化過程及生物制藥領域展現出巨大的應用前景，而納濾膜材料性質對于納濾水處理的性能尤為關鍵。傳統納濾膜一般為薄層復合聚酰胺結構，常通過在多孔基膜上發生有機胺和均苯三甲酰氯的界面聚合（IP）反應制備。由于在 IP 過程中有機胺和酰氯之間的聚合反應速率比胺在有機相溶液中的擴散速率快幾個數量級，這種不受控制的擴散和快速聚合形成了具有多尺度不均勻性和孔徑不均一的聚酰胺（PA）層，因此通過傳統的擴散主導 IP 難以實現理想的 PA-NF 膜結構，由此得到的納濾膜比表面積和孔道空腔含量較低，限制了納濾膜的水滲透性。
冬季的哈爾濱，冰雪晶瑩剔透、美輪美奐，展現著獨特的魅力！受冰雪世界的啟發，邵路教授團隊將目光轉移到冰化學方向！
經過近6年不懈努力研究，發現通過冰融化誘導的冰/水相變條件下在界面處反應可以合成高度離子化的三維（3D）準層狀納濾膜。冰限域界面聚合（IC-IP）策略是在含有一種反應單體的冰相和含有另一種反應單體的正己烷溶液之間的界面進行的。與在常規水/正己烷界面形成的具有致密非均相結構的傳統商用聚酰胺納濾膜相比，“冰限域”界面聚合合成的納濾膜具有獨特的三維準層狀褶皺結構，該獨特結構賦予新型納濾膜優異的鹽分離效果和一/二價陰離子篩分性能，可高效過濾納米/亞納米級小分子和離子物質，解決了現有PA膜合成方案產生的低于標準孔道空間結構和電離行為難題。近日，研究成果以“冰限域合成高度離子化三維準層狀聚酰胺納濾膜”（Ice-confined synthesis of highly ionized 3D-quasilayered polyamide nanofiltration membranes）為題發表在《科學》（SCIENCE）上。
“冰限域”界面聚合合成納濾膜過程及膜結構
與現有PA膜制備方案不同，“冰限域”界面聚合策略通過控制界面反應操縱六方冰相合成三維準層狀PA膜。所制備膜具有高密度電離結構、出色的傳輸通道、優異的水滲透性和離子選擇性。通過實驗和理論的研究，證實了“冰限域”在納濾膜界面反應過程中的特殊作用，并且通過實驗測定了合成的納濾膜三維準層狀褶皺結構以及其離子化成度，揭示了“冰限域”界面聚合過程中對冰融化反應動力學和熱力學的協同調控導致了納濾膜高度離子化的三維準層狀結構的形成機理。冰/水相變界面反應過程中單體能夠通過先前形成的大孔層狀結構的間隙/孔道進一步反應形成具有獨特物化結構特點的納濾選擇層。“冰限域”合成方法不僅能應用于新一代低碳分離功能膜的合成制備，還在基于界面反應的新型功能材料合成領域方向上具有廣闊的應用前景。
新型納濾膜離子分離性能
哈工大為論文唯一通訊單位。邵路教授為論文唯一通訊作者。哈工大化工與化學學院張艷秋副教授為論文第一作者。邵路教授團隊碩士研究生王浩、博士研究生郭靖，哈工大威海校區程喜全教授，南開大學韓剛教授，愛丁堡大學劉哲宏副教授，科廷大學劉少敏教授和哈工大馬軍院士參與相關工作。該研究工作獲國家自然科學基金、黑龍江省頭雁團隊原創探索基金、中國博士后科學基金、城市水資源與水環境國家重點實驗室開放課題等資助。
作者介紹、誠招博士研究生
邵路教授
邵路教授為英國皇家化學會會士、黑龍江省杰出青年科學基金獲得者、中國化工學會分子辨識分離工程專委會委員，任領域內多個國際權威期刊編委（Journal of Membrane Science, Advanced Membranes）、顧問編委（ACS ES&T Engineering）等職務，連續入選“中國高被引學者”。
原文鏈接https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi9531
