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  高安全長(zhǎng)壽命的電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)是有效利用不穩(wěn)定清潔能源的重要支撐。水系鋅離子電池由于具有高安全性、低成本、環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì)，在下一代規(guī)模儲(chǔ)能領(lǐng)域極具潛力，近年來備受關(guān)注。但是水系鋅電常用的正極材料如錳（Mn）氧化物和釩(V)氧化物的溶出以及負(fù)極鋅枝晶的生長(zhǎng)，一直限制了此類電池的性能提升。隔膜是位于正負(fù)極之間的重要組分，通過優(yōu)化和設(shè)計(jì)隔膜有望同時(shí)解決正負(fù)極的問題，加速實(shí)現(xiàn)水系鋅離子電池商業(yè)化的進(jìn)程。

• 隔膜的設(shè)計(jì)：選擇海藻酸鈉（SA）作為基底膜主要是考慮是其能通過Zn²⁺進(jìn)行高效交聯(lián)獲得復(fù)合膜框架，這得益于Zn²⁺ 和 SA 上的羧酸基團(tuán)之間的強(qiáng)絡(luò)合作用。絡(luò)合的 Zn²⁺ 作為離子源，保證在SA襯底上均勻、安全地生長(zhǎng)出ZIF框架，從而獲得了一種新型而堅(jiān)固的隔膜（SZ），在水系鋅離子電池中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。
  
• 高分子-沸石復(fù)合隔膜的多功能性：SZ隔膜具有優(yōu)異的機(jī)械性能、高Zn2+轉(zhuǎn)移數(shù)和較高的電解質(zhì)吸收率，使其成為玻璃纖維和濾紙等傳統(tǒng)隔膜的替代品，有助于水系鋅電池的商業(yè)化。
  
• 高效抑制釩類正極物質(zhì)溶解和擴(kuò)散：釩類正極初始溶解的V離子可以通過N-V鍵錨定在SZ隔膜上，形成離子屏障，從而抑制V的進(jìn)一步浸出和穿梭。如果“預(yù)埋”部分V離子，人工構(gòu)建離子屏障，則抑制溶解和擴(kuò)散的效果更加明顯。

圖2. 全電池的電化學(xué)性能：(a) CV曲線，(b) 倍率性能，(c) 相應(yīng)的充放電曲線，(d) 不同電流密度下的過電位，(e) 阻抗分析，(f, g) 循環(huán)性能，(h) 軟包電池的循環(huán)性能

圖3. 作用機(jī)理分析。(a) 采用H型模具分析釩離子的擴(kuò)散情況，(b) 右邊腔室的釩離子濃度，(c) 正極和(d) 負(fù)極表面的XRD，(e) ZIF的靜電勢(shì)圖，(f) ZIF和VO₂⁺相互作用的計(jì)算模型，(g-i) XPS 分析

  進(jìn)一步對(duì)其進(jìn)行機(jī)制分析，發(fā)現(xiàn)SZ隔膜上的氮原子可以和溶解在電解液中釩離子形成N-V鍵，從而起到固定釩離子的作用。這意味著釩離子無法在電解液中自由遷移，有效減少了電極表面釩基副產(chǎn)物（Zn₃V₂O₇(OH)₂）的生成。DFT計(jì)算和XPS結(jié)果均可以證明N-V鍵的存在。

圖5. (a) ZIF和Zn²⁺的相互作用模型，(b) SZ膜影響鋅沉積的示意圖， 分別采用 (c) SZ隔膜和 (d) GF隔膜的鋅負(fù)極表面SEM圖，(e）對(duì)稱電池的循環(huán)性能，(f) 鋅/銅半電池的庫倫效率，(g, h) 相應(yīng)的電壓曲線

  此外，進(jìn)一步研究了SZ隔膜對(duì)鋅負(fù)極的影響。通過DFT計(jì)算和SEM表征發(fā)現(xiàn)，隔膜上的氮原子對(duì)鋅離子有非常好的親和力，這使得電極表面的鋅離子流會(huì)在隔膜的影響下均勻化，而不會(huì)像玻璃纖維隔膜那樣由于孔道結(jié)構(gòu)不均一而導(dǎo)致電極表面鋅離子濃度不同。這在一定程度上有效緩解了由于鋅離子濃度分布不均而導(dǎo)致的鋅枝晶生長(zhǎng)，使得鋅對(duì)稱電池的循環(huán)壽命相較于玻璃纖維隔膜延長(zhǎng)了5倍。

  論文信息

  論文題目：Preventing Dissolution of Cathode Active Materials by Ion-anchoring Zeolite-based Separators for Durable Aqueous Zinc Batteries

  通訊作者：王欣

  通訊單位：松山湖材料實(shí)驗(yàn)室

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202315464

  團(tuán)隊(duì)主頁：https://www.x-mol.com/groups/Wang_Xin_Polymer-X