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港中文（深圳）唐本忠院士/深大熊玉助理教授 AFM：具有寬范圍顏色可調性和持久近紅外發光特性的長余輝發光聚合物材料

2023-12-15 來源：高分子科技

長余輝發光是指撤去激發光源后，發光材料仍能持續發光數秒至數小時的一種發光現象。無機長余輝材料憑借其超長的發光壽命被廣泛應用于夜間應急指示、儀表顯示和國防軍事等諸多方面。近年來，聚合物基有機長余輝發光材料憑借其較長的壽命、較大的斯托克斯位移、豐富的激發態性質以及優良的成膜性被用于防偽加密、信息存儲以及生物成像等領域。為了進一步拓展有機長余輝發光材料的功能和應用范圍，迫切需要發展一種簡易的發光性能調控策略。

圖1. 聚乙烯醇、能量受體和給體的化學結構式，以及單步的磷光和逐步的磷光/熒光共振能量轉移過程示意圖。

近日，深大熊玉助理教授聯合港中文（深圳）唐本忠院士團隊在《Adv. Funct. Mater》上發表了題為“A Facile Strategy for Achieving Polymeric Afterglow Materials with Wide Color-Tunability and Persistent Near-Infrared Luminescence”的研究論文。作者提出了一種簡單的發光性能調控策略，即通過構建非傳統的磷光共振能量轉移(PRET)和逐步共振能量轉移（PRET-FRET）體系，可以賦予聚合物基長余輝發光材料超長的發光壽命、寬范圍的余輝顏色可調性和持久的近紅外發光特性（圖1）。

圖2. 基于1-溴咔唑衍生物摻雜的PVA薄膜的室溫磷光性質

如圖2所示，作者設計合成了一系列1-溴咔唑衍生物，并將其作為客體發光分子通過物理共混的方法摻雜到聚合物基質聚乙烯醇（PVA）中，成功實現了超長室溫磷光發射。其中，基于BrCz-OCH₃摻雜到PVA薄膜的發光壽命長達1.65 s，余暉時間超過15 s，磷光量子產率可達12.2%。

圖3. 磷光共振能量轉移體系RB/BrCz-OCH₃@PVA的光物理性質

隨后，為了進一步調控該摻雜聚合物體系的余輝發光顏色，并實現覆蓋可見光至近紅外區的持久多彩長余輝發光，作者選擇了三種商業化的水溶性熒光染料分子（羅丹明B、Cy5和Cy7）作為能量受體。通過簡易的物理共混方式制備了三組分/四組分摻雜PVA薄膜，借助能量給體和受體之間的單步的PRET和逐步PRET-FRET共振能量轉移過程實現寬顏色可調性和持久近紅外發光，并深入探究了兩種共振能量轉移過程的差異。如圖3所示，通過簡單地調節羅丹明B的摻雜濃度，實現了余輝發光顏色從藍光到紅光的逐漸轉變。

圖4. 磷光共振能量轉移體系C與/BrCz-OCH₃@PVA的光物理性質

如圖4所示，當選擇發射波長更長的熒光染料Cy5作為能量受體時，隨著Cy5的摻雜濃度的增加，可以發生有效的磷光共振能量轉移，但是肉眼可見的余輝發光顏色的變化并不明顯，這是因為Cy5的發射位于遠紅外區，而人眼對遠紅外發光不敏感。

圖5. 逐步共振能量轉移體系Cy5/RB/BrCz-OCH₃@PVA的光物理性質

因此，為了進一步提高磷光共振能量效率和余輝發光顏色可調性，作者選擇RB作為能量傳遞中間體，這是因為RB的發射光譜可以彌補能量給體和受體之間的光譜重疊空白，從而促進能量轉移過程。如圖5所示，與單步PRET相比，逐步PRET-FRET具有三能量給體的三重態激子利用率更高、能量傳遞中間體介導的顏色可調范圍更廣、能量受體的延遲熒光效率更高等獨特優勢。

圖6. 逐步共振能量轉移體系Cy7/RB/BrCz-OCH₃@PVA的光物理性質

作者在驗證了逐步PRET-FRET的可行性之后，進一步選擇經典的近紅外熒光染料Cy7作為能量受體，以期實現持久的近紅外發光。如圖7所示，通過簡單地調節Cy7的摻雜濃度，共混薄膜Cy7/RB/BrCz-OCH₃@PVA的余輝顏色可以逐漸轉變，并實現了發光壽命長達94.1 ms，發光效率為4.5%的持久近紅外發光（~ 800 nm）。

圖7. 多尺度、多模態防偽加密應用

最后，鑒于以上這些摻雜PVA聚合物體系具有良好的水溶性、多彩長余輝和持久近紅外發光特性，作者設計了多種加密模板展示了它們在多重防偽加密和信息安全技術中的應用潛力。

該工作是團隊近期在聚合物基超長有機室溫磷光材料方面取得的新進展之一。前期，團隊在開發新型剛性聚合物基質、揭示摻雜型聚合物基超長有機室溫磷光材料的發光機理以及應用研究方面進行了系統深入地研究工作，并取得了一些重要研究成果(Adv. Mater. 2023, 35, 2301874；Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2208895; Mater. Horiz. 2022, 9, 1081-1088; Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101656)。本論文第一作者為深大材料學院碩士研究生陳可瑤，通訊作者為深大材料學院熊玉助理教授和港中文（深圳）唐本忠院士。該研究得到了國家自然科學基金、廣東省自然科學基金面上項目和深圳市基礎研究計劃項目的資助。

論文信息：

A Facile Strategy for Achieving Polymeric Afterglow Materials with Wide Color-Tunability and Persistent Near-Infrared Luminescence

Keyao Chen, Yu Xiong,* Deliang Wang, Yiwen Pan, Zheng Zhao, Dong Wang, and Ben Zhong Tang*

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202312883

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（責任編輯：xu）

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