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  粘附材料在密封、柔性電子、軟體機器人等領域有著廣泛的應用前景。然而，粘附材料往往存在“粘附悖論”，即微觀尺度上兩種材料相互吸引，但宏觀物體幾乎不粘附。這源于材料表面不同尺度的粗糙度，大大減小了接觸面積。因而，粘附材料往往需要通過原位固化的方式提高表面浸潤以實現強粘附，但這一方式太過依賴固化條件，固化之后也難以脫粘。相比之下，自粘附材料（如壓敏膠等）僅通過施加壓力實現粘接，也可順利脫粘，使用極為便捷。但為克服粘附悖論，自粘附材料的模量須小于0.3 MPa（Dahlquist criterion），否則無法充分浸潤被粘物體表面。這導致自粘附材料的粘附強度普遍較低，剝離界面韌性大都不超過2000 J m^-2。

  東華大學武培怡-孫勝童研究團隊近年來致力于智能自粘附凝膠的凝聚態結構設計和功能實現：開發了一種透明、可水下粘接、水下自愈合、可拉伸、可3D打印的含氟離子液體凝膠，可用于制造水下柔性傳感器（Adv. Mater. 2021, 33, 2008479；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2107226；Mater. Horiz. 2021, 8, 2057）；通過硫辛酸室溫開環聚合合成了一種自適應離子液體凝膠油墨，可用于幾乎任意表面的強粘合涂覆（Adv. Funct. Mater. 2021, 2101494）；利用強弱網絡雜化策略，設計制備了兼具應變硬化及耐疲勞性能的粘附離子皮膚材料（Nat. Commun. 2021, 12, 4082；Nat. Commun. 2022, 13, 4411）。

  近期，該團隊注意到，自粘附材料的粘附和剝離過程往往發生在不同的頻率或應變速率。因而，如果將自粘附材料的流變行為調整至對頻率極為敏感的耗散態-玻璃態轉變區，原則上可利用低頻耗散態的低模量實現材料表面充分浸潤，而高頻剝離過程切換至玻璃態，實現強粘附。

圖1. 剝離硬化離子液體凝膠的工作原理及分子設計。

圖2. 剝離硬化離子液體凝膠的優化制備。

圖3. 離子液體凝膠的界面適應性和剝離硬化響應。

圖4. 離子液體凝膠的剝離-硬化響應機制分析。

圖5. 剝離硬化離子液體凝膠的自修復、可回收、脫粘以及智能沖擊防護性能。

  以上研究成果近期以“Peeling-Stiffening Self-Adhesive Ionogel with Superhigh Interfacial Toughness”為題，發表在《Advanced Materials》（DOI: 10.1002/adma.202310576）上。東華大學化學與化工學院博士研究生時英坤為文章第一作者，孫勝童研究員和武培怡教授為論文共同通訊作者。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202310576