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  聚苯乙炔因其獨特的光電學(xué)性質(zhì)備受青睞，而設(shè)計制備含有功能性側(cè)基并在一定條件下形成穩(wěn)定螺旋構(gòu)象的聚苯乙炔衍生物極大地拓展了其在手性催化、對映體分離、手性傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用。螺旋聚苯乙炔的另一特質(zhì)在于它的動態(tài)性，其螺旋構(gòu)象可通過外界條件改變進行調(diào)控。然而，構(gòu)建具有多重刺激響應(yīng)功能的螺旋聚苯乙炔衍生物體系仍是一大挑戰(zhàn)，這在一定程度上限制了聚苯乙炔在信息存儲、光學(xué)器件和液晶顯示等方面的應(yīng)用。

  張阿方教授團隊利用樹枝化聚合物的拓撲結(jié)構(gòu)，以烷氧醚樹枝化基元及手性氨基酸作為側(cè)基制備了一類新型溫度響應(yīng)性螺旋聚苯乙炔（Macromolecules 2014, 47, 3288）及其手性智能微球（Eur. Polym. J. 2019, 118, 275）。它們不僅具有相轉(zhuǎn)變迅速、滯后效應(yīng)小等優(yōu)異的溫敏行為，且可以通過改變溫度實現(xiàn)聚合物構(gòu)象的可逆調(diào)控。當(dāng)引入微量熒光硼氮雜萘發(fā)色團后，聚合物具有熒光特征，且隨著溫度升高表現(xiàn)出熒光增強現(xiàn)象（圖1）。該研究為開發(fā)具有手性特征的熱響應(yīng)性熒光傳感器提供了新途徑。

圖1. 溫敏螺旋聚苯乙炔衍生物及其熱響應(yīng)性熒光傳感行為

  最近，該團隊進一步采用烷氧醚化聚苯乙炔為構(gòu)筑基元，通過改變烷氧醚側(cè)基與主鏈的連接方式，制備了一系列具有溫度、溶劑以及金屬離子多重刺激響應(yīng)性的水溶性螺旋聚苯乙炔（Macromolecules 2019, dol: 10.1021/acs.macromol.9b01881），實現(xiàn)了聚合物螺旋構(gòu)象的靈活調(diào)控。尤其是該類螺旋聚苯乙炔在水溶液中表現(xiàn)出特征的溫度響應(yīng)行為（圖2），通過改變溫度使得聚合物聚集狀態(tài)發(fā)生變化，進而誘導(dǎo)聚合物的螺旋構(gòu)象發(fā)生反轉(zhuǎn)。此外，發(fā)現(xiàn)聚合物螺旋構(gòu)象對外界刺激的響應(yīng)行為依賴于側(cè)基與主鏈的連接方式，而相鄰重復(fù)基元間的氫鍵相互作用對側(cè)基手性到聚合物主鏈的傳遞起到至關(guān)重要的作用。該研究對制備螺旋構(gòu)象可通過多重外界刺激調(diào)控的新型聚苯乙炔衍生物具有重要參考價值。

圖2.刺激響應(yīng)實現(xiàn)螺旋構(gòu)象反轉(zhuǎn)的聚苯乙炔衍生物示意圖。

  論文第一作者是上海大學(xué)材料學(xué)院碩士研究生王芳和周聰聰同學(xué)，李文副教授和張阿方教授為共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金項目（21574078, 21971160和21971161），上海市浦江人才計劃（19PJ1403700）和上海市仿生與智能高分子材料重點創(chuàng)新團隊的資助。

  論文鏈接：

  https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/ma5003529

  https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/acs.macromol.9b01881