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齊魯工大劉利彬教授團隊 AFM: 木質素-堿金屬離子自催化體系快速凝膠化防凍水凝膠電解質

2024-02-08 來源：高分子科技

水凝膠電解質的制備大多需要加熱或紫外線照射來激活引發劑產生自由基，然后引發單體聚合形成聚合物網絡。這些制備過程不僅耗時長（超過2小時）且繁瑣，而且需要額外的外部能量，這在很大程度上限制了水凝膠電解質在電子設備中的綠色制備的進一步發展。此外，水凝膠電解質含有大量的水，在0℃以下不可避免地會結冰，導致電導率下降，這將嚴重影響電子設備的正常使用。因此，在不引入外部能量的情況下，在環境溫度下快速聚合具有防凍能力的水凝膠電解質是一個巨大的挑戰。

針對以上問題，提出了一種基于木質素和堿金屬離子在室溫下短時間內制備多功能水凝膠電解質的通用、簡單的方法（圖1）。具體來說，鄰苯二酚的水解生成的木質素（DL）在堿性環境中更容易氧化形成醌，在此過程中促進APS轉化為硫酸鹽自由基和與水反應生成羥基自由基以及單線態氧（¹O₂，氧自由基）。在氧化還原過程中，產生的各種自由基促進了乙烯基單體體系的快速聚合。通過調節KOH、LiCl以及DL含量，實現室溫環境下4 min內凝膠化。同時，保持含量相同改變不用組分也能得到相似的聚合時間。為了驗證快速聚合原因，該團隊利用XPS、ESR以及密度泛函理論計算，驗證快速凝膠作用的機理（圖2）。通過協調DL和LiCl含量，得到了應力0.4 MPa、應變1125%的高力學性能水凝膠（圖3）。通過水凝膠中不同濃度LiCl研究，驗證LiCl的加入能賦予水凝膠電解質良好的防凍導電效果，使水凝膠電解質在-40°C下具有0.51 mS cm-1的低溫電導率（圖4）。考慮到上面提到的各種性能，選擇polyAM-DL_0.1-LiCl₃水凝膠電解質，以含活性材料的碳布作為電極，組裝成夾心的超級電容器，并進行電化學測試驗證超級電容器性能良好（圖5）。該工作以“Lignin-Alkali Metal Ion Self-Catalytic System Initiated Rapid Polymerization of Hydrogel Electrolyte with High strength and Anti-Freezing Ability”為題發表在《Advance Functional Materials》上。齊魯工業大學化學與制藥學部劉利彬教授為論文的通訊作者，碩士生蘇華偉為論文第一作者。該研究工作得到了國家自然科學基金項目（52173256）的支持。