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浙江大學應義斌教授《Adv. Mater.》：天然保濕因子新用途 - 一步制備高性能水凝膠

2024-04-17 來源：高分子科技

水凝膠作為一類含有高水分的交聯聚合物，因其與生物組織的相似性，被視為構建人機交互界面的理想材料。其中，由多糖和蛋白質等天然物質制備而成的天然水凝膠因其優良的生物相容性和生物可降解性而備受關注。明膠是一種常見的動物源性蛋白質，主要由動物的皮膚、骨骼或軟骨等部位提取而來。明膠具有受溫度控制的可逆相轉變特性，可以在不同的生物組織表面實現原位固化，從而顯著提高其與生物組織表面的粘附力，在構建與生物組織高度貼合的界面時具有巨大優勢。然而，傳統的明膠水凝膠通常存在機械性能較差、導電性差以及易失水等問題，限制了其應用。因此，制備具有高機械強度、保水能力和導電性的明膠水凝膠仍然是一大挑戰。

為了解決這一問題，受皮膚中天然保濕因子的啟發，浙江大學智能生物產業裝備創新團隊（IBE）應義斌教授聯合浙江大學宋吉舟教授、李光教授提出了一種簡單有效的一步制備高性能明膠水凝膠的方法。通過將明膠和吡咯烷酮羧酸鈉（一種天然保濕因子）巧妙結合，可以大幅增強明膠水凝膠的機械強度、導電性和保水能力。此外，明膠水凝膠具有受溫度控制的可逆相轉變特性，使其能夠在各種不同的基底上原位固化，建立高效貼合的生物界面，從而實現對植物、人體電生理信號的高保真檢測。該研究以題為“Skin-inspired all-natural biogel for bioadhesive interface”的論文發表在《Advanced Materials》上。論文的第一作者為浙江大學藍玲怡研究員。

天然保濕因子（Natural Moisturizing Factor，NMF）是皮膚表層的重要組成部分，包括氨基酸、天然糖類、小分子多羥基化合物和鹽類等成分，它們起著維持皮膚水分平衡的重要作用。NMF能夠吸引并鎖住水分，幫助皮膚保持水潤和柔軟，同時也對皮膚的屏障功能具有支持作用，有助于保護皮膚免受外部環境的損傷和刺激。受此啟發，本研究選用皮膚中的一種重要NMF成分—吡咯烷酮羧酸鈉（PCA-Na）來調節明膠水凝膠的性質，凝膠的制備過程示意圖如圖1a所示。明膠和PCA-Na的結合顯著提高了明膠-吡咯烷酮羧酸鈉（GP）凝膠的機械強度、導電性和保水性能。此外，GP凝膠的溫度相轉變特性賦予了其原位固化特性，可以實現與人體皮膚、多毛植物表面的有效貼合（圖1b，c）。

圖1 GP凝膠的制備過程示意圖及其與不同基底表面的高度貼合性

為了探究PCA-Na對明膠水凝膠性能的影響，制備了一系列含有不同PCA-Na質量分數的GP水凝膠材料，并對這些水凝膠進行了一系列的表征（圖2）。結果表明，PCA-Na能夠有效增強GP水凝膠的力學性能、導電性能和保水性能，為其長期穩定應用奠定了基礎。

圖2 GP凝膠性能表征

為了進一步探究PCA-Na增強GP凝膠性能的原理，通過不同的表征手段對GP凝膠內部網絡的相互作用進行了表征（圖3）。傅立葉變換紅外光譜（FTIR）和拉曼表征結果表明，添加PCA-Na后，GP凝膠內部出現了明顯的特征峰偏移，表明明膠分子與PCA-Na之間存在相互作用。具體而言，明膠的氨基發生質子化后與PCA-Na的羧基發生靜電相互吸引，促進了離子交聯的形成。靜電相互作用有助于形成更緊密的網絡結構，提高了GP凝膠的機械性能。此外，PCA-Na的親水基團還可以與水分子形成氫鍵，進一步提升了GP凝膠的保水性能。

圖3 GP凝膠內部相互作用表征

由于GP凝膠具有溫度相轉變特性，使其可以與植物組織緊密且牢固地粘附，從而提高了其用于植物生理信號檢測的性能（圖4）。結果顯示，基于GP凝膠的電極在植物生理信號檢測中具有更高的信噪比和穩定性，相比商業瓊脂糖凝膠電極，能夠捕捉到更清晰、更穩定的信號。

圖4 GP凝膠的生物相容性及生物可降解性及其用于植物電生理信號檢測

除了在植物電生理信號測量的應用之外， GP凝膠在人體電生理信號測量中也具有巨大潛力（圖5），實驗中對人體的肌電圖（EMG）、心電圖（ECG）和腦電圖（EEG）信號進行了記錄。與基于預制水凝膠的普通粘性水凝膠電極相比，具有原位固化特性的GP凝膠電極與皮膚表面的界面阻抗更低，同時具有更好的穩定性和抵抗表皮變形的能力，有望在人體高保真度的電生理信號測量中發揮重要作用。

圖5 人體電生理信號檢測

綜上所述，受皮膚中天然保濕因子的啟發，該研究提出了一種簡單高效的方法，用于設計和構建具有高機械強度、電性和保水性的全天然水凝膠。這種水凝膠具有溫度控制的可逆相轉變特性，且可原位固化，可用于植物和人體電生理信號的高保真度檢測。本研究提出的策略為開發多功能的全天然水凝膠提供了新的思路與途徑。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202401151

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（責任編輯：xu）

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