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  基于金屬鋅陽極的水系鋅離子電池具有低成本、高安全性、環境友好等優點，在大規模儲能領域中展現出廣闊的應用前景。然而，金屬鋅陽極在水系電解液中的鋅枝晶生長和由水引發的界面副反應問題嚴重影響鋅負極的可逆性和穩定性。通過在鋅陽極表面原位構建可靠的固體電解質界相(SEI)是穩定電解質/鋅陽極界面非常有效的途徑。然而，受限于較高的析氫電位 (0 V vs. SHE) 和鋅沉積電位(-0.76 V vs. SHE)，使得原位構筑可靠的SEI在水系鋅離子電池中存在挑戰。其中，深入了解SEI的組成-性質-性能之間的關系是開發可靠的 SEI 以穩定電解質/鋅陽極界面的基礎，但這一科學問題在水系鋅離子電池中仍不明確。

圖1 鋅沉積對比示意圖。(a) 無SEI; (b) 最近報道的SEI; (c) 聚合物-無機雜化SEI及形成機理圖。

  近期，倫敦大學學院何冠杰老師課題組和華南理工大學王小慧老師課題組提出了一種全新的聚合物-無機雜化SEI設計方法。通過不飽和單體（丙烯酰胺）的電化學聚合以及 SO₄^2- 與 Zn²⁺ 和 OH^- 的共沉淀，在鋅陽極上原位構建了一種可靠的聚合物（聚丙烯酰胺）-無機（Zn₄SO₄(OH)₆.xH₂O）雜化 SEI。并對SEI的形成機理、SEI的組成-性質-性能之間的關系進行了系統地研究。結果表明，聚合物-無機雜化 SEI 集無機成分的高模量和聚合物成分的高韌性于一身，即使在超高電流密度和容量（30 mA cm^-2 ~ 30 mAh cm^-2）下，也能實現鋅陽極的高可逆性和長期界面穩定性。該工作以”Rational Design of An In-Situ Polymer-Inorganic Hybrid Solid Electrolyte Interphase for Realising Stable Zn Metal Anode under Harsh Conditions”為題發表在《Angewandte Chemie International Edition》上。文章第一作者是倫敦大學學院博士后陳儒維博士。

  在本工作中，通過將丙烯酰胺（AM）和ZnSO₄添加劑引入到常用的水系電解質（2M Zn (CF₃SO₃)₂）中，成功在鋅陽極表面原位構建聚合物-無機雜化SEI。在Zn²⁺的催化下，不飽和分子（AM）原位聚合為聚丙烯酰胺大分子（PAM），作為高度柔性的聚合物相。其中ZnSO₄的引入促進了無機Zn₄SO₄(OH)₆.xH₂O（ZHS）組分的原位形成，這源自HER引起的自終止共沉淀反應。這種聚合物 (PAM)-無機 (ZHS) 雜化SEI將無機成分的高模量與有機聚合物成分的高韌性相結合，可以實現長期的界面穩定性即使在苛刻條件下，優于大多數其他報道的工作。 

圖3 聚合物-無機雜化SEI的組成。（a-c）刻蝕不同時間的XPS圖；（d）飛行時間二次離子質譜圖；(e) 對應的三維分布圖像；(f) SEI結構示意圖；(g)DFT計算：Zn²⁺在ZHS中的擴散路徑；（h）DFT計算：電解質不同組分與PAM聚合物間的相互作用。

圖4 不同鋅陽極沉積剝離行為對比。(a)庫倫效率對比；（b-e）不同電流密度和容量下長時間循環性能對比圖；（f）與目前報道的其他工作對比：累積容量和 J * C。

圖5 不同SEI的機械性質表征。(a, d, g) 聚合物SEI的AFM圖，DMT模量圖，和力譜圖；(b, e, h) 無機SEI的AFM圖，DMT模量圖，和力譜圖；（c, f, i）聚合物-無機雜化SEI的AFM圖，DMT模量圖，和力譜圖。

圖6 Zn||NH₄V₄O₁₀電池的電化學性能對比。(a) CV對比圖；(b) 倍率對比圖；（c）電壓-容量曲線；（d）室溫下的循環性能；（e）低溫下的循環性能。

  為了進一步探究聚合物-無機雜化SEI在水系鋅離子電池中的應用，以NH₄V₄O₁₀為陰極組裝得到全電池。具有聚合物-無機雜化SEI的Zn||NH₄V₄O₁₀電池表現出更優異的倍率性能和循環穩定性。同時在低溫下也能保持高容量和循環穩定性。

  原文鏈接https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202401987