聚環氧乙烷(PEO)基聚合物固態電解質以其高安全性和界面兼容性成為學術研究和商業化應用的重要選擇。然而,PEO機械強度不足且導通Li+能力有限,這限制了其在柔性高能量密度電池中的應用。為了解決上述問題,作者利用生物合成過程,借助外源材料雜化和碳源分子修飾等手段成功將g-C3N4 (CN)和氨基基團引入細菌纖維素(BC)空間網絡結構,澆筑LiTFSI/PEO (LP)后制備得到具有良好機械性能和高效離子傳導能力的復合固態電解質(CSE)。
該項研究重點聚焦于含氮有機/無機材料在促進CSE Li+傳導方面的重要作用。利用氮元素與Li+間形成適宜的Lewis酸-堿相互作用,在分子鏈熱振動作用下促進Li+的快速傳輸,同時減弱Li+與TFSI-的絡合作用,從而促進電解質離子傳導的選擇性;贐C生物合成構筑固態電解質導鋰雜化框架不僅保持了BC卓越的機械性能和三維空間結構,而且均勻引入了功能材料和表面基團,同時也為BC基先進能源材料的研發提供了嶄新的設計思路。該研究以“Advanced Composite Solid Electrolyte Architecture Constructed with Amino-Modified Cellulose and Carbon Nitride via Biosynthetic Avenue”為題名的論文發表在期刊《Advanced Functional Materials》(IF=19)上。 博士生尹紗和黃洋副教授為本文共同第一作者,肖惠寧教授和黃洋副教授為論文共同通訊作者。
【CN@B-NBC的形貌與組分】
圖1 CN@B-NBC的制備流程及形貌、組分表征
【LP/CN@B-NBC的形貌與機械性能】
圖3 LP/CN@B-NBC的力學性能
【LP/CN@B-NBC與鋰電極界面穩定性表征】
圖5 循環后鋰電極和LP/CN@B-NBC CSE的表面形貌及化學成分分析
【LP/CN@B-NBC在Li|LiFePO4全固態電池的的應用】
圖6 Li|LFP全電池的電化學性能測試
【氨基對鋰離子導通的可行性分析】
圖7 理論分析B-NBC骨架與Li+離子的相互作用
總結:本研究通過自下而上的生物合成過程,成功制備了具有機械穩定性和優異Li+傳輸性能的LP/CN@B-NBC復合固態電解質,在提高LMBs的安全性、能量密度和循環穩定性方面展現出了巨大的潛力。 CN與B-NBC通過物理捆綁和氫鍵作用增強了電解質的機械性能和靈活性,有效抵抗了鋰枝晶的穿刺。CN和-NH2的協同效應促進了Li+的解離和傳輸,實現了高離子傳導性和鋰離子遷移數。組裝得到的鋰對稱電池和磷酸鐵鋰全固態電池表現出優異的循環穩定性、倍率性能和循環可逆性能。本研究通過生物發酵途徑引入氨基和碳氮化物,顯著提升了電解質的力學強度和離子傳導性能,為高性能電池材料的開發奠定了理論基礎。
原文鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202314976
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