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  聚環(huán)氧乙烷（PEO）基聚合物固態(tài)電解質(zhì)以其高安全性和界面兼容性成為學(xué)術(shù)研究和商業(yè)化應(yīng)用的重要選擇。然而，PEO機(jī)械強(qiáng)度不足且導(dǎo)通Li⁺能力有限，這限制了其在柔性高能量密度電池中的應(yīng)用。為了解決上述問(wèn)題，作者利用生物合成過(guò)程，借助外源材料雜化和碳源分子修飾等手段成功將g-C₃N₄ (CN)和氨基基團(tuán)引入細(xì)菌纖維素（BC）空間網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，澆筑LiTFSI/PEO (LP)后制備得到具有良好機(jī)械性能和高效離子傳導(dǎo)能力的復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSE）。

  該項(xiàng)研究重點(diǎn)聚焦于含氮有機(jī)/無(wú)機(jī)材料在促進(jìn)CSE Li⁺傳導(dǎo)方面的重要作用。利用氮元素與Li⁺間形成適宜的Lewis酸-堿相互作用，在分子鏈熱振動(dòng)作用下促進(jìn)Li⁺的快速傳輸，同時(shí)減弱Li⁺與TFSI^-的絡(luò)合作用，從而促進(jìn)電解質(zhì)離子傳導(dǎo)的選擇性。基于BC生物合成構(gòu)筑固態(tài)電解質(zhì)導(dǎo)鋰雜化框架不僅保持了BC卓越的機(jī)械性能和三維空間結(jié)構(gòu)，而且均勻引入了功能材料和表面基團(tuán)，同時(shí)也為BC基先進(jìn)能源材料的研發(fā)提供了嶄新的設(shè)計(jì)思路。該研究以“Advanced Composite Solid Electrolyte Architecture Constructed with Amino-Modified Cellulose and Carbon Nitride via Biosynthetic Avenue”為題名的論文發(fā)表在期刊《Advanced Functional Materials》（IF=19）上。 博士生尹紗和黃洋副教授為本文共同第一作者，肖惠寧教授和黃洋副教授為論文共同通訊作者。

【CN@B-NBC的形貌與組分】

圖1 CN@B-NBC的制備流程及形貌、組分表征

【LP/CN@B-NBC的形貌與機(jī)械性能】

 圖3 LP/CN@B-NBC的力學(xué)性能

【LP/CN@B-NBC與鋰電極界面穩(wěn)定性表征】

圖5 循環(huán)后鋰電極和LP/CN@B-NBC CSE的表面形貌及化學(xué)成分分析

【LP/CN@B-NBC在Li|LiFePO₄全固態(tài)電池的的應(yīng)用】

圖6 Li|LFP全電池的電化學(xué)性能測(cè)試

【氨基對(duì)鋰離子導(dǎo)通的可行性分析】

圖7 理論分析B-NBC骨架與Li⁺離子的相互作用

  總結(jié)：本研究通過(guò)自下而上的生物合成過(guò)程，成功制備了具有機(jī)械穩(wěn)定性和優(yōu)異Li⁺傳輸性能的LP/CN@B-NBC復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)，在提高LMBs的安全性、能量密度和循環(huán)穩(wěn)定性方面展現(xiàn)出了巨大的潛力。 CN與B-NBC通過(guò)物理捆綁和氫鍵作用增強(qiáng)了電解質(zhì)的機(jī)械性能和靈活性，有效抵抗了鋰枝晶的穿刺。CN和-NH₂的協(xié)同效應(yīng)促進(jìn)了Li⁺的解離和傳輸，實(shí)現(xiàn)了高離子傳導(dǎo)性和鋰離子遷移數(shù)。組裝得到的鋰對(duì)稱電池和磷酸鐵鋰全固態(tài)電池表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性、倍率性能和循環(huán)可逆性能。本研究通過(guò)生物發(fā)酵途徑引入氨基和碳氮化物，顯著提升了電解質(zhì)的力學(xué)強(qiáng)度和離子傳導(dǎo)性能，為高性能電池材料的開(kāi)發(fā)奠定了理論基礎(chǔ)。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202314976