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  圖案化是人類傳遞信息的一種重要方式，可圖案化的磷光材料由于其余輝中隨時間變化的信息，在信息技術方面擁有獨特優(yōu)勢，受到了人們的廣泛關注。使用剛性基質(zhì)固定有機磷光體可以有效地抑制其非輻射躍遷從而構建室溫磷光(Room temperature phosphorescence, RTP)材料。如果使用可以在外部刺激下發(fā)生可逆的改變的剛性結(jié)構來構建RTP材料，那么就可以使其具有可回復的刺激響應RTP。因此，設計一種易于加工的有機可回復刺激響應基質(zhì)對于構建一種可以重復圖案化的有機RTP材料至關重要。這將進一步拓寬有機RTP材料的應用范圍。

  圖案化是指在材料表面構造出設計好的特征陣列，并添加特定結(jié)構信息的過程。目前已經(jīng)對有機RTP材料開發(fā)了多種圖案化方法。激光直寫(Laser direct write, LDW)加工是一種無掩模、高速、高精度的圖案化方法。然而，目前鮮少使用其對有機RTP材料進行的圖案化。因此，引入LDW加工對于實現(xiàn)有機RTP材料快速，簡便的圖案化具有重要意義。

  本工作合成了一系列基于天然產(chǎn)物酒石酸(TA)和芳香酸(X)的有機RTP材料(X@TA)。通過對TA和X混合物進行簡單的熱處理，可以得到一系列具有多色RTP的復合材料。其最長的余輝為5秒，最高的磷光量子產(chǎn)率為53.99%。X@TA對熱和水刺激具有可回復的響應。基于此性質(zhì)，可以使用LDW加工和水蒸汽熏蒸的方式實現(xiàn)重復圖案化。這一材料的開發(fā)為從可持續(xù)的天然產(chǎn)物中設計智能刺激響應磷光材料提供了新的途徑，并為發(fā)光材料的簡易圖案化提供了一個新的視角。

圖2. pP2CA@TA的光物理性質(zhì)和水汽響應性質(zhì)。

圖4. 在持續(xù)加熱過程中基于TA的基質(zhì)的變化過程。

圖5 X的結(jié)構式和X@TA的多色余暉發(fā)射。

  通過DFT對基質(zhì)和有機發(fā)光體之間的結(jié)合能進行了計算。結(jié)合計算結(jié)果和對應原子之間的原子間距，可以判斷芳香酸與基質(zhì)之間形成的分子間氫鍵誘導了復合物的RTP發(fā)射。

  此外，他們還繪制了自然躍遷軌道（NTOs）等值面的示意圖以進一步研究X@TA的結(jié)構與RTP性能之間的關系。有機發(fā)光體的空穴和粒子具有較高的重疊程度，表明其具有顯著的局部激發(fā)（LE）特性，這觸發(fā)了RTP的發(fā)射。

圖6. SOC常數(shù)和激發(fā)能的計算，NTOs等值面的示意圖。

  綜上所述，通過簡單加熱酒石酸和芳香酸的混合物，可以簡便地構建一系列有機室溫磷光（RTP）材料（X@TA）。剛性TA基質(zhì)與有機發(fā)光體之間的非共價相互作用，使X@TA實現(xiàn)了最長5秒的余輝時間和53.99%的最大磷光效率。通過改變芳香酸的種類，X@TA的余輝可以從靛藍色（427 nm）調(diào)整到橙色（577 nm）。根據(jù)復合物對水和熱的循環(huán)響應，制備了基于這些材料激光可重寫磷光玻璃片。通過LDW可以在這些玻璃片上刻寫出時間依賴性的RTP圖像，并且可以通過水蒸氣熏蒸進行擦除，實現(xiàn)寫/擦循環(huán)。這項工作為可持續(xù)余輝材料的發(fā)展構建了一個新的平臺，并為發(fā)光材料的簡易圖案化提供了一個新的視角。

  論文鏈接：https://www.sciengine.com/SCC/doi/10.1007/s11426-024-2109-5

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