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深圳大學王元豐 Angew:潤濕纖維界面的多尺度層級設計構建自懸浮有機光催化平臺
2024-09-20  來源:高分子科技

  利用豐富的太陽能直接催化海水制氫在資源、環境、經濟方面具有明顯的優勢。近幾十年來,先進材料和理論的發展提高了光催化制氫的效率和適用性。然而,光催化劑活性不足、海水中鹽分對催化劑的負面影響以及缺乏合適的大規模反應平臺等挑戰仍未得到解決。近日,深圳大學王元豐等研究人員提出了一種新的策略:構建基于潤濕界面的多尺度層級結構的有機光催化海水制氫平臺,該研究結果為實現高催化活性、方便制備且可規模化的光催化制氫提供了一種新的思路。


基于潤濕界面的多尺度層級結構的有機光催化制氫平臺機理圖。


  本研究基于光敏材料分子尺度的梯度能級排列,并結合具有微納米尺度的分級孔結構的超浸潤木質纖維基底,構建了一種新型的多尺度層級結構的有機光催化制氫平臺。與傳統的給體-受體體系相比,該三元體系促進了電荷轉移并增強了光催化活性。同時,該平臺的潤濕層級孔結構界面賦予了其反復捕獲光能和在水面下自懸浮的能力,從而同時提高了光利用效率并減少了鹽沉積,展現出良好的耐久性。在氙燈照射下,該有機催化平臺在犧牲劑存在時的析氫速率達到165.8 mmol h?1 m?2,超過了大多數報道的無機系統。在構建的可規模化系統1600 cm2),該平臺在連續五小時的日照內(正午時段)從海水中產生了80.6 ml m?2的氫氣。更重要的是,這種跨學科的創新方法,涵蓋了分子和微納結構兩個層面,為光催化制氫向真正應用導向型發展提供了方向。未來,通過調控分子結構以促進電荷轉移、構建優化微觀結構以捕捉更多光能,以及設計先進界面以增強工作耐久性,可以預見將開發出更高效的制氫平臺。


  相關工作以“Multi-scale Hierarchical Organic Photocatalytic Platform for Self-Suspending Sacrificial Hydrogen Production from Seawater為題發表于國際期刊Angewandte Chemie International Edition上。文章合作者還包括:香港理工大學王訓該教授、忻浩忠教授、陳劍銘博士,深圳大學材料學院陳仕國教授,北京大學深圳研究生院鄭家新副教授等。


2 (a) PM6ITICL8-BO相對于H+/H2DHA/AA能級;(b) PM6L8-BO相對于H+/H2DHA/AA能級;(c) PM6:ITIC:L8-BOTA(d) PM6:L8-BOTA(e) PM6PM6:ITIC共混的PL光譜(f) L8-BOITIC:L8-BO共混的PL光譜(g) 固態PM6:ITIC:L8-BOPM6:L8-BO的歸一化吸收光譜。


3 (a) 空白、PM6:L8-BOPM6:ITIC:L8-BO木質纖維在1000X50000X放大下的SEM圖;(b) PM6:ITIC:L8-BO木質纖維的大孔尺寸分布;(c) PM6:ITIC:L8-BO木質纖維的納米尺度孔徑分布;(d) 光催化平臺的光路圖;(e) 級孔結構和大孔結構樣品的光反射率(f) 兩種代表性入射波長下分級孔結構和大孔結構樣品的電場分布(g) 級孔結構和大孔結構樣品的模擬吸收光譜。


4 (a) PM6:ITIC:L8-BO平臺水接觸角(b) PM6:ITIC:L8-BO平臺原理圖及微距照片(c) 光催化平臺反應機理圖及反應設備圖;(d) PM6:ITIC:L8-BOPM6:L8-BO平臺的析氫曲線; (e) PM6:ITIC:L8-BOPM6:L8-BO平臺的析氫速率;(f) 層級孔大孔平臺的析氫曲線;(g) 層級孔大孔平臺的析氫速率;(h) PM6:ITIC:L8-BO 層級孔平臺的EQE(i) PM6:ITIC:L8-BO平臺與其他類似平臺析氫的對比。


5 (a) 海水中PM6:ITIC:L8-BO平臺析氫曲線;(b) 海水中PM6:ITIC:L8-BO平臺的析氫循環實驗(c) 規模化的自懸浮制氫設備示意圖(d)(e) 總面積為1600 cm2的自懸浮制氫設備照片(f) 太陽輻射強度的變化和可規模化設備產氫量(g) 世界主要河流和河口的分布(h) 全球光強月分布(i) PM6:ITIC:L8-BO平臺在不同地區的析氫速率預測。


  該研究得到國家自然科學基金,廣東省基礎與應用基礎研究基金和深圳市科技計劃的資助。


  原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202412794


  通訊作者簡介:王元豐,深圳大學材料學院助理教授,特聘研究員,深圳市海外高層次人才(B類),從事基于潤濕界面的智能系統、仿生功能纖維與智能織物的應用與基礎研究,以一作/通訊在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater.等業內權威期刊發表SCI論文30余篇,主持國家自然科學基金等多項研究課題。入選深龍英才、廣東省博士博士后100名創新人物,榮獲2023年日內瓦國際發明金獎。個人主頁:https://cmse.szu.edu.cn/szdw1/jsml/gfzclygc/j_s2/wyf.htm


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