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非共價(jià)修飾改進(jìn)光捕獲體系能量利用率示意圖

    在國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中科院的大力支持下，中科院理化技術(shù)研究所的研究人員在樹(shù)枝形聚合物光捕獲體系研究中取得了新進(jìn)展。
    近年來(lái)，理化所合成光化學(xué)實(shí)驗(yàn)組的研究人員對(duì)樹(shù)枝形聚合物光捕獲體系中的能量傳遞和電子轉(zhuǎn)移進(jìn)行了研究，取得一系列創(chuàng)新性成果(J. Am. Chem. Soc., 2005, 127, 2165-2171；J. Phys. Chem., B, 2006, 110, 4047-4053和4663-4670；Macromolecules, 2007，40, 9384-9390等)。
    最近，該組研究人員又設(shè)計(jì)合成了一系列外圍修飾萘基團(tuán)的聚酰胺-胺樹(shù)枝形聚合物，通過(guò)葫蘆[7]脲對(duì)樹(shù)枝形聚合物外圍萘基團(tuán)的非共價(jià)修飾，得到外圍具有準(zhǔn)輪烷結(jié)構(gòu)的光捕獲樹(shù)枝形聚合物。這種非共價(jià)修飾具有可逆性，并能有效抑制外圍萘基團(tuán)間相互作用導(dǎo)致的能量耗散，增加了樹(shù)枝形聚合物的發(fā)光量子產(chǎn)率以及從外圍基團(tuán)到能量受體的能量傳遞效率，提高了光捕獲體系中能量的利用率。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表于近期的《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 9100-9106)。這一研究為發(fā)展新型可控光捕獲和發(fā)光樹(shù)枝形聚合物提供了新途徑。
    樹(shù)枝形聚合物是一類(lèi)具有高度對(duì)稱(chēng)性的支化高分子，其外圍鏈段隨著化合物代數(shù)的增長(zhǎng)以指數(shù)級(jí)別增加，具有精確的分子結(jié)構(gòu)，分子內(nèi)存在空腔和分子本身具有納米尺寸等特點(diǎn)，在化合物的核心或外圍修飾上官能團(tuán)可以實(shí)現(xiàn)分子的功能化，這些獨(dú)特性質(zhì)使得樹(shù)枝形聚合物可以用來(lái)模擬光合作用中的光捕獲體系。與天然生物體系的精巧結(jié)構(gòu)相比，樹(shù)枝形聚合物外圍大量的光捕獲基團(tuán)緊密堆積在分子外層，而且分子骨架的構(gòu)象自由度較大，使得外圍基團(tuán)間存在較多的相互作用，導(dǎo)致捕獲能量的耗散，如何減少這種能量損失，改進(jìn)光捕獲樹(shù)枝形聚合物的性能是目前相關(guān)研究工作的熱點(diǎn)之一。