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重慶大學尹志剛教授團隊 The Innovation/CEJ:基于聚電解質介電薄膜的低功耗有機晶體管及其柔性存儲器
2025-02-25  來源:高分子科技
  后摩爾時代對低能耗、智能化和輕量化的電子器件提出了更高需求,柔性有機晶體管技術有望突破傳統晶體管的局限性,并推動新一代電子器件的應用發展。為了架構高性能柔性有機晶體管與集成器件,重慶大學輸變電裝備技術全國重點實驗室尹志剛教授課題組結合在該領域的多年積累,研究分析了實現低功耗有機軟體晶體管的主要介電工程策略(包括設計高介電常數有機絕緣材料、發展固態聚電解質介電材料以及利用液態/凝膠電解質等),并闡明了器件的工作機制,探討了低功耗的有機晶體管及其器件陣列和集成系統在柔性可穿戴電子、生物醫學電子、神經形態電子及感存算技術等領域的重要機遇和挑戰(圖1)。該工作發表在Cell出版社旗下高水平綜合期刊The Innovation 2024, 5, 100616(并入選當期封面導讀內容),對推動有機/柔性電子集成器件與設備的制造、軟體電路和智能芯片等的變革性發展具有積極意義。


1. 低功耗有機軟體晶體管的介電工程架構策略及新興電子應用


  近期,尹志剛教授等人在此基礎上開發出氯化鋅摻雜的一類新型柔性聚電解質雜化介電薄膜材料,并用于設計和制造多級非易失性低電壓柔性有機場效應晶體管(OFET)存儲器。研究表明,該類存儲器能在-1.5 V的低工作電壓下實現0.548 V的寬記憶窗口,展現出優越的存儲性能。通過調節柵極電壓,該團隊成功調控了新型聚電解質雜化介電薄膜中的離子遷移能力,從而賦予柔性OFET存儲器出色的存儲能力。存儲器還能夠通過編程柵極脈沖電壓有效地寫入數據,并依賴反向柵極脈沖電壓及紫外光輻照進行數據擦除。此外,低功耗OFET存儲器可被集成為柔性存儲器陣列實現成像與圖像處理應用。在此過程中,利用均值電流輸出電路平滑成像點處的電流并成像,可以顯著提高圖像邊緣清晰度并保留關鍵信息,同時減少成像圖的存儲空間。這一創新研究成果,展示了新型柔性聚電解質雜化介電材料及其低功耗OFET存儲器在信息感知、存儲與計算領域的誘人應用潛力


柔性聚電解質雜化介電薄膜的設計和特性


  該團隊選擇此前發明的聚丙烯酸(PAA)和聚乙二醇(PEG交聯化高電容聚電解質介電復合薄膜體系,并創新性引入含量可調的ZnCl?,以獲得電學性質優的柔性聚電解質雜化介電薄膜。ZnCl?的引入可以增加聚電解質體系中自由移動離子的數量,增強介電薄膜的離子遷移能力以及在低頻區的雙電層效應,使得OFET存儲器在低電壓下能夠更高效地運行。研究發現,在編程柵極偏置脈沖作用下,ZnCl?摻雜聚電解質介電薄膜中的離子能夠遷移至不同位置,從而促進柔性OFET多級存儲特性的實現。通過能量色散X射線光譜(EDS)元素映射分析(圖2,該團隊驗證了施加偏置電壓后,摻雜ZnCl?的聚電解質雜化介電薄膜中的帶電離子能夠有效遷移,從而直觀揭示了在電場作用下該類新型聚電解質雜化介電薄膜中離子的可控遷移能力。


2聚電解質雜化介電薄膜在不同電壓作用下的元素分布狀態


多級非易失性低電壓OFET存儲器的設計和性能


  為了設計柔性OFET存儲器,該團隊采用頂柵底接觸式器件結構,在塑料基底上制造了基于ZnCl?摻雜聚電解質雜化介電薄膜的柔性OFET存儲器(圖3)。基于2.62 wt.% ZnCl?摻雜的聚電解質雜化介電薄膜,所制備的柔性OFET存儲器表現出可觀的電學性能,具有較小的閾值電壓(?0.18 V)、較高的載流子遷移率(2.30 cm2 V?1 s?1)和開關電流比(0.66 × 10?)。研究結果表明,適量ZnCl?摻雜的聚電解質雜化介電薄膜賦予柔性OFET存儲器良好的低功耗運行潛力及優良的電學性能。


3多級非易失性低電壓OFET存儲器的柔性器件結構和電學特性


  由于ZnCl?摻雜后薄膜的離子遷移能力增強,基于這種新型聚電解質雜化介電薄膜的可控離子遷移特性,有望提升柔性OFET存儲器的存儲性能(圖4)。研究發現,較之未摻雜聚電解質介電薄膜的對照組器件ZnCl?摻雜的聚電解質雜化介電薄膜顯著提高了OFET存儲器的ΔVT,其中2.62 wt.% 和 5.23 wt.% ZnCl?含量的器件,最大記憶窗口分別從0.279 V增大至0.548 V0.411 V基于2.62 wt.% ZnCl?OFET存儲器,其最大記憶窗口將近是對照組器件的兩倍。結果表明,基于離子遷移的聚電解質雜化介電薄膜所構建柔性OFET存儲器展現出優異的靜態存儲特性。通過控制不同幅度和持續時間的柵極脈沖電壓,能夠有效地寫入數據。同時,施加反向柵極脈沖電壓有助于OFET存儲器的數據擦除,借助紫外光輻照則可以進一步實現數據信息的快速擦除過程。


4多級非易失性低電壓OFET存儲器的靜態存儲特性


  OFET存儲器的動態存儲性可通過電脈沖刺激進行有效評估。為此,研究團隊進一步對該類柔性低電壓OFET存儲器施加了10個電脈沖,每個脈沖的持續時間為0.5秒,脈沖間隔為0.5秒。通過使用電脈沖,可以有效防止器件形成長期記憶,從而確保器件在操作過程中具備優異的可讀性、效率和準確性。研究結果表明,ZnCl?摻雜引發的聚電解質雜化介電薄膜中的離子遷移效應增強,導致較大的邊緣電場,從而使得電脈沖電壓所產生的漏電流持續時間更長,相應器件存儲性能得到大幅提升(圖5)。


5多級非易失性低電壓OFET存儲器的動態存儲特性


柔性低電壓OFET存儲器陣列的圖像處理應用


  該研究中的柔性輕量化OFET存儲器,由于采用離子遷移能力可調的新型聚電解質雜化電介質,使得器件具備低功耗運行、寬記憶窗口、多級存儲以及有效擦除等功能。這些特性使得該類存儲器適合進一步集成為柔性OFET存儲器陣列,用于圖像處理和模擬計算。研究結果表明,通過存儲器陣列實現的人物電脈沖成像圖可以較清晰地呈現出人物像素圖中的細節,但圖像邊緣的清晰度仍有待提高。進一步利用簡單的附加電路可實現對成像圖的平滑處理,相比于存儲陣列的人物電脈沖成像圖,經過平滑處理后的圖像較之陣列成像圖在整體清晰度上有明顯提升,尤其在邊緣和關鍵點部分,在成功保留人物像素圖關鍵信息的同時,有效縮減了原始圖像約四分之三的存儲空間,并能使圖像平滑處理圖更有形象立體感。這些結果展示了低電壓柔性OFET存儲器及其存儲陣列在電脈沖成像、圖像處理及計算等方面的潛力,尤其是在低能耗的先進信息存儲技術領域具有很好應用前景。


6柔性低電壓OFET存儲器陣列及圖像處理應用


  綜上所述,該團隊PAA:PEG聚電解質復合介電薄膜中率先引入氯化鋅提升其離子遷移能力,并通過調節編程柵極脈沖電壓實現對離子遷移效應的有效調控,從而實現多級存儲特性的柔性低電壓OFET存儲器及存儲陣列該類非易失性存儲器可在-1.5 V的低工作電壓下覆蓋36.5%的掃描范圍,呈現0.548 V的寬記憶窗口;且能通過編程柵極脈沖電壓有效寫入數據,并通過反向柵極脈沖與紫外光輻照進行數據信息擦除。得益于該類OFET存儲器的快速存儲和便捷記憶特點,器件還被集成設計為柔性低電壓OFET存儲陣列,實現高效的電脈沖成像和圖像平滑處理應用研究結果表明,新型聚電解質雜化介電復合材料在低功耗柔性OFET器件開發中具有良好潛力,將有效推動高性能OFET存儲器在先進傳感、信號處理、數據存儲等領域的廣泛應用。


  該工作以研究全文發表在Chemical Engineering Journal 2025, 504, 158625上。文章第一作者是中國科學院大學/福建物質結構研究所碩士生劉昌東(重慶大學聯合培養);論文通訊作者是重慶大學尹志剛教授;南京大學鄭慶東教授對該工作給予了大力支持。該研究得到國家自然科學基金、重慶英才計劃青年拔尖人才項目、國家電網總部科技項目以及重慶大學青年學者專項的共同支持。


  原文鏈接:

  1. Changdong Liu, Zhigang Yin*, Yuting Liu, Qingdong Zheng, Flexible polyelectrolyte hybrid dielectrics for multilevel nonvolatile low-voltage organic transistor memories. Chemical Engineering Journal, 2025, 504, 158625.

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.158625

  2. Ziyang Liu, Yaoshen Zhao, Zhigang Yin*, Low-power soft transistors triggering revolutionary electronics, The Innovation, 2024, 5, 100616.

  https://doi.org/10.1016/j.xinn.2024.100616


通訊作者簡介:


  尹志剛教授簡介:重慶大學教授、博士生導師。2011-2022年在中國科學院福建物質結構研究所歷任研究實習員、助理研究員、副研究員、研究員和博導;2018-2020年留學德國柏林洪堡大學、馬普學會Fritz-Haber研究所任訪問學者和訪問教授。2022年底調入重慶大學電氣工程學院/輸配電國家重點實驗室任教授、博導、PI。從事光電薄膜和器件(晶體管、傳感器、太陽能電池、探測器等)、柔性電子及感存算技術、新型電工材料與裝備智能化的研究,主持裝發預研基金、國家自然科學基金面上項目、重慶市重大專項課題等13項,在The InnovationAdv. Energy Mater.Adv. Sci.Adv. Funct. Mater.Nano Energy等期刊發表論文60余篇,被引5800多次。入選中科院青年創新促進會會員、重慶青年拔尖人才、福建省杰青、福建省高層次人才等,獲國際先進材料協會科學家獎章、福建省自然科學獎、國際Vebleo協會會士、德國DAAD學者等榮譽。擔任The Innovation MaterialsMaterials Today ElectronicsChip、《中國激光》等期刊學術編輯、編委或青年編委,以及中國工業合作協會新材料與能源應用專委會理事等。受邀在IEEEIAAMIACOP等國際國內學術會議任分會主席或主旨/邀請報告近30次,擔任國家科技重大專項會評專家、中國南方電網會評專家等。


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(責任編輯:xu)
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