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  水系鋅離子電池由于其環(huán)保、安全、低成本的優(yōu)點(diǎn)，是有前途的下一代儲(chǔ)能設(shè)備。盡管優(yōu)勢突出，但水系鋅離子電池的實(shí)際應(yīng)用仍然受限于鋅負(fù)極的不穩(wěn)定性。在循環(huán)過程中，鋅負(fù)極和水溶液電解質(zhì)之間會(huì)由于鋅的沉積和溶解不均勻形成不可避免的枝晶。同時(shí)，電極不規(guī)則的表面和高電流密度等因素也會(huì)進(jìn)一步加劇枝晶生長。因此，鋅枝晶會(huì)從負(fù)極表面延伸至隔膜，從而可能刺穿隔膜導(dǎo)致短路和電池故障。此外，鋅負(fù)極與水溶液電解質(zhì)之間發(fā)生的副反應(yīng)還會(huì)腐蝕負(fù)極表面、消耗活性鋅金屬。

  近日，福州大學(xué)呂曉林副教授在《Advanced Materials》上發(fā)表文章《A Robust and Tough Composite Hydrogel Electrolyte with Anion-Locked Supramolecular Network for Zinc Ion Batteries》，報(bào)道了一種具有3D超分子網(wǎng)絡(luò)的復(fù)合水凝膠電解質(zhì)（CHE），能夠通過芳綸納米纖維（ANF）、聚乙烯醇（PVA）和陰離子之間豐富的氫鍵相互作用來鎖定陰離子和活性水分子，從而促進(jìn)界面調(diào)節(jié)、抑制副反應(yīng)。該網(wǎng)絡(luò)協(xié)同增強(qiáng)了機(jī)械性能、離子電導(dǎo)率和Zn²⁺遷移數(shù)（圖1）。同時(shí)，其高模量和抗穿刺能力還可以有效抑制枝晶的形成。該工作為設(shè)計(jì)用于鋅離子電池的高性能水凝膠電解質(zhì)提供了新的思路。

圖1. 水凝膠電解質(zhì)的制備過程和性能對比

  如圖2和3所示，相比于PVA水凝膠電解質(zhì)（PHE）和液態(tài)電解質(zhì)（LE），CHE具有更高的力學(xué)性能和更優(yōu)異的離子傳輸特性，可以有效拓寬鋅離子電池的電化學(xué)窗口、抑制枝晶生長、減少副產(chǎn)物的形成。

圖2. 水凝膠電解質(zhì)的力學(xué)性能和電學(xué)性質(zhì)

圖3. 水凝膠電解質(zhì)增強(qiáng)負(fù)極的電化學(xué)性能

  以上結(jié)果表明，CHE優(yōu)異的力學(xué)和電學(xué)性質(zhì)可以協(xié)同增強(qiáng)Zn負(fù)極的穩(wěn)定性。如圖4所示，Zn||CHE||Zn對稱電池在1 mA cm^?2/1 mAh cm^?2和5 mA cm^?2/5 mAh cm^?2下的循環(huán)壽命分別可以超過2800 h和1500 h。CHE在600圈時(shí)的平均庫倫效率達(dá)到99.1%。在1 A g^?1下，組裝的Zn||PANI全電池在經(jīng)過9100次循環(huán)后，其容量保持率仍高達(dá)78%。

圖4. 水凝膠電解質(zhì)增強(qiáng)鋅負(fù)極的穩(wěn)定性

圖5. Zn||PANI全電池循環(huán)性能

  福州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院2022級碩士生杜澤杭為論文第一作者，2022級碩士生沈勝濤為共同第一作者，福州大學(xué)呂曉林副教授和吳明懋副教授為論文的通訊作者。論文得到了鄒志剛院士的指導(dǎo)和幫助。該研究得到國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、福建省光電信息科技創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室、福建省自然科學(xué)基金項(xiàng)目、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等基金項(xiàng)目的資助。

  論文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202502328