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  天然橡膠年產1500萬噸，是應用最廣泛的生物基橡膠材料。提高其抵抗裂紋擴展的能力將拓寬橡膠制品的應用領域，延長使用壽命，并最終提升可持續性。自天然橡膠制品誕生以來，未經顆粒增強的天然橡膠的疲勞閾值停留在約50 J/m2、斷裂韌性停留在約10⁴ J/m2。

  哈佛大學鎖志剛教授團隊通過構建長鏈、高度纏結、稀疏交聯的天然橡膠纏結體（tanglemer）網絡，將天然橡膠的疲勞閾值提升至約 200 J/m2, 韌性提升至高于10⁵ J/m2。該設計采用了基于天然橡膠膠乳的溫和加工方法，避免了長鏈高分子在高強度加工過程中斷鏈。長鏈高分子在熱運動下密集地纏結，并使得其以極低的交聯密度進行稀疏交聯成網絡。相比常規的天然橡膠材料，天然橡膠纏結體網絡中稀疏交聯點間的長網絡鏈扮演了三個角色：1.將裂紋尖端的高應力分散至更長的尺度；2.使應變誘導結晶在裂紋周圍的更大區域內發生；3.提升了應變誘導結晶的結晶度。這些過程的協同作用顯著提升天然橡膠在各種承載條件下抗裂紋擴展的能力。

  該研究提供了一種通過高分子網絡力學設計提升天然橡膠性能的可行策略，指出保留長鏈高分子對抵抗裂紋擴展的重要意義，并助力高分子材料的可持續發展，以“Natural rubber with high resistance to crack growth”為題發表在Nature Sustainability。念國棟博士（原哈佛大學博后，現為浙江大學百人計劃研究員）、陳哲琪博士（哈佛大學博后）、鮑先揚博士（哈佛大學博后）為論文共同第一作者，Matthew Wei Ming Tan博士（哈佛大學、南洋理工大學博后），Yakov Kutsovsky博士（哈佛大學駐校專家）為論文合作作者，哈佛大學鎖志剛教授為論文通訊作者。

  天然橡膠長期以來被大量、廣泛地應用于與生活息息相關的高負載場景中，例如輪胎、傳送帶和減震裝置等。天然橡膠以膠乳的形式產自橡膠樹，其乳膠粒中含有規整順式構型的長鏈高分子。這些特性對于天然橡膠優異的性能至關重要，并且至今尚未在合成橡膠中被完全復制。并且，天然橡膠的性能會在高強度加工過程中弱化：天然膠乳通常被干燥成橡膠塊，然后與各種添加劑在密煉機、擠出機和開煉機等設備中混合。這類劇烈的混合過程將混合物均勻混合，降低其粘度，便于成型。然而，強烈的塑煉會將長分子鏈打斷成短鏈。短高分子鏈只能通過致密的交聯來形成網絡結構，我們稱其為常規網絡（圖1a）。裂紋尖端的高應力在常規網絡中密集交聯點之間的短高分子網絡鏈上分散，裂紋周邊的應變誘導結晶發生在遠大于單層網絡鏈的尺度。前者提供了約 40 J/m2 的疲勞閾值，而前者與后者協同作用可實現約 10⁴ J/m2 的斷裂韌性。

  而該研究利用基于膠乳的混合方法，避免對天然橡膠進行塑煉，以保留大自然賦予的長鏈高分子。長鏈高分子允許使用比常規方法低一個數量級的交聯密度形成完整的高分子網絡，其中鏈纏結點的數量遠高于交聯點的數量，我們稱其為纏結體（tanglemer）網絡（圖1b）。在小變形下，密集的纏結貢獻模量。在裂紋尖端，稀疏的交聯使得應力分散在相鄰交聯點之間的長鏈段上，而密集的纏結起到“滑移連接”的作用，不會阻礙應力的分散。因此，纏結體網絡解耦了模量與疲勞閾值，實現了約200 J/m2的疲勞閾值。由于長高分子網絡鏈在裂紋尖端分散應力并橋接裂紋，這使得應變誘導結晶在裂紋周圍的更廣泛區域內發生，并提升了結晶度。長鏈與應變誘導結晶的協同作用使得天然橡膠纏結體網絡中可以觀察到裂紋阻抗曲線（Crack-resistance curve）, 將斷裂韌性提升至超過10⁵ J/m2。天然橡膠纏結體的性能遠優于現有的橡膠材料，相比常規天然橡膠的性能提升了一個數量級（圖1c）。

圖1短鏈高交聯和長鏈高纏結網絡對比

  天然橡膠纏結體網絡顯著提升了材料在各種承載條件下抗裂紋擴展的能力，包括單調加載、周期加載以及靜載荷。長鏈、高度纏結天然橡膠具有更高的抵抗裂紋擴展的能力。

  杜克大學Stephen L. Craig教授和Michael Rubinstein教授發表了題為“Rubber that lasts longer”的評論文章，指出該研究“通過削弱天然橡膠加工中兩個關鍵步驟的負面影響——劇烈的塑煉和分子間交聯——以實現優異的性能。無論這種纏結工程網絡設計何時何地出現在新產品中，他們所建立的基本原理都將為未來的材料設計策略提供有力支撐。”

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41893-025-01559-z

  評論文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41893-025-01549-1