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圖1 供體工程構(gòu)建的高性能、高操作穩(wěn)定性的n型有機(jī)電化學(xué)晶體管材料

  近期，華南理工大學(xué)前沿軟物質(zhì)學(xué)院郭子豪副研究員團(tuán)隊通過設(shè)計簡單的一步反應(yīng)合成了一種富馬腈的衍生物2,3-二（噻吩-2-基）富馬腈（2,3-di(thiophen-2-yl)fumaronitrile，DTFMCN），作為一種“缺電子型電子供體”，該結(jié)構(gòu)具有低的LUMO能級、良好的共軛性以及強(qiáng)烈的分子內(nèi)相互作用。以DTFMCN為電子供體的D-A型聚合物混合離子-電子導(dǎo)體（polymeric mixed ionic–electronic conductors，PMIECs）在n型有機(jī)電化學(xué)晶體管（Organic electrochemical transistors，OECTs）中展現(xiàn)出超低的閾值電壓、優(yōu)異的操作穩(wěn)定性以及良好的離子-電子傳輸能力（圖1）。該工作以“Donor Engineering for High Performance n-Type OECT Materials with Exceptional Operational Stability”為題發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上（Angew. Chem. Int. Ed. Doi：10.1002/ange.202513182）。

圖2 單體和聚合物的合成路線以及DTFMCN的單晶結(jié)構(gòu)

  傳統(tǒng)的氰基功能化噻吩型電子供體的合成通常需要較為繁瑣的合成步驟，且需要使用較為危險的化學(xué)試劑，例如氰化亞銅和四氯化鈦。本工作從市售的2-（噻吩-2-基）乙腈出發(fā)，經(jīng)過簡單的乙醇鈉、碘單質(zhì)或者醋酸銅的催化，可直接生成DTFMCN（圖2）。單晶結(jié)構(gòu)顯示DTFMCN具有良好的骨架平面性以及存在分子內(nèi)的S···N相互作用，這在一定程度上有利于維持在發(fā)生電化學(xué)摻雜時分子骨架的穩(wěn)定性。進(jìn)一步制備成錫化的DTFMCN-2Sn與兩種不同乙二醇類（ethylene glycol，EG)側(cè)鏈取代的FBDOPV經(jīng)過Stille反應(yīng)制備成兩種PMIECs并應(yīng)用于n型OECTs。

圖3. 基于S-DTFMCN和B-DTFMCN的OECTs器件測試表征

圖4. 基于S-DTFMCN和B-DTFMCN的操作穩(wěn)定性等相關(guān)測試表征

  S-DTFMCN和B-DTFMCN在n型OECTs器件中有著較為突出的表現(xiàn)，閾值電壓分別為6和40 mV，μC*值分別達(dá)到了13.49和13.57 F cm^?1 V ^?1 s ^?1。此外，值得注意的是，基于S-DTFMCN和B-DTFMCN的OECTs器件在0~0.3 V的施加電壓條件下表現(xiàn)出卓越的操作穩(wěn)定性，運(yùn)行168分鐘的電流保持率能夠達(dá)到96 %，這對于n型OECTs器件長期穩(wěn)定的提供電流信號至關(guān)重要（圖3-4）。

  文章第一作者是華南理工大學(xué)博士研究生丁日慶和南方科技大學(xué)碩士研究生張夏格。華南理工大學(xué)的郭子豪副研究員、南方科技大學(xué)的馮奎副教授為共同通訊作者。該研究也得到南方科技大學(xué)郭旭崗教授的支持和指導(dǎo)。同時，也感謝韓國高麗大學(xué)的Han Young Woo教授在形貌表征方面提供的支持。該研究獲得了國家自然科學(xué)基金、廣州科技發(fā)展計劃項目、聚合物化學(xué)與物理教育部重點(diǎn)實(shí)驗室等項目的共同資助。

  論文信息：

  Donor Engineering for High Performance n-Type OECT Materials with Exceptional Operational Stability

Riqing Ding^#, Xiage Zhang^#, Yidan Luan, Meishan Peng, Wantao Chen, Sijing Wang, Shengyao Su, Shunyang Lu, Sang Young Jeong, Han Young Woo, Xugang Guo, Kui Feng*, Zi-Hao Guo*.

  Angew. Chem. Int. Ed.

  Doi：10.1002/ange.202513182

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202513182