中科院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所波譜與原子分子物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室鄧風(fēng)研究組,日前在甲烷和一氧化碳催化轉(zhuǎn)化制乙酸的反應(yīng)機(jī)理研究方面取得重要進(jìn)展。相關(guān)研究結(jié)果已在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.)上在線發(fā)表。
甲烷是天然氣的主要成分,作為儲(chǔ)量豐富、價(jià)格低廉的化工原料,將其轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品具有重要的經(jīng)濟(jì)價(jià)值。然而,甲烷是最穩(wěn)定的天然有機(jī)小分子,一直以來(lái),其活化與轉(zhuǎn)化是催化化學(xué)領(lǐng)域最具挑戰(zhàn)性的問(wèn)題之一,最大困難來(lái)自于缺乏使之高效活化轉(zhuǎn)化的催化劑和不甚明確的催化反應(yīng)機(jī)理。
鄧風(fēng)研究員領(lǐng)導(dǎo)的多相催化磁共振研究組長(zhǎng)期致力于固體NMR方法的發(fā)展,以及環(huán)境友好固體催化劑結(jié)構(gòu)和反應(yīng)性能的研究。針對(duì)甲烷C−H鍵活化的特點(diǎn),該研究組的徐君副研究員、王秀梅博士生等人制備了一種具有酸性和氧化還原性的雙功能Zn改性沸石分子篩催化劑(ZnZSM-5),并利用該催化劑在523K下實(shí)現(xiàn)了甲烷與一氧化碳羰基化合成乙酸的溫和轉(zhuǎn)化。
原位13C固體NMR跟蹤反應(yīng)過(guò)程表明,甲烷和一氧化碳經(jīng)由反應(yīng)中間體(ZnCH3和ZnOCH3)控制的兩條途徑生成乙酸。通過(guò)調(diào)節(jié)反應(yīng)體系的氧化還原氣氛可以控制反應(yīng)中間體的生成,進(jìn)而達(dá)到調(diào)控反應(yīng)通道的目的。
該研究結(jié)果有望為甲烷及其它低碳烷烴的活化與選擇性轉(zhuǎn)化提供新的途徑。該項(xiàng)研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中國(guó)科學(xué)院的重點(diǎn)支持。
Zn改性沸石分子篩上甲烷羰基化制乙酸的反應(yīng)機(jī)理
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