浙江大學非均相催化環(huán)氧化物與CO2的共聚研究發(fā)表在J. Mol. Catal. A: Chem., RSC Adv.,和 Polymer上
2013-11-07 來源：中國聚合物網(wǎng)
非均相催化環(huán)氧化物與CO2的共聚，常生成聚碳酸酯和五元環(huán)碳酸酯兩種產(chǎn)物，產(chǎn)物選擇性一直以來合成的難題。本課題組在實現(xiàn)雙金屬氰化絡(luò)合物（DMCC）催化環(huán)氧丙烷/CO2近全交替的研究基礎(chǔ)上，設(shè)計了新的雙組分催化體系，可近100%選擇性合成了五元環(huán)碳酸酯，且環(huán)氧單體近100%轉(zhuǎn)化。這是已報道的活性最高的非均相催化體系。尤其有產(chǎn)業(yè)意義的是，該催化體系對水不敏感，即使在環(huán)氧化物/H2O=3/1(mol/mol)的條件下，產(chǎn)率和選擇性均在95%以上，而絕大部分已報道的催化體系則需在嚴格無水條件下才能獲得高的收率，由于均相催化劑可循環(huán)使用5次，因而本體系具有較大的工業(yè)價值。該工作發(fā)表在J. Mol. Catal. A: Chem. 2013, 379, 38-45 (作者：魏人建，張興宏*，杜濱陽，范志強和戚國榮) 。
迄今，高效催化多環(huán)氧化物如環(huán)氧樹脂與CO2的偶合反應(yīng)合成多環(huán)碳酸酯還非常困難，這是因為大多報道的催化體系對水敏感，而環(huán)氧樹脂體系本身含有羥基、且體系中的水分非常難除。采用上述雙組分催化體系，我們實現(xiàn)了一鍋法催化環(huán)氧丙烷(PO)，雙環(huán)氧化物和CO2的交叉偶合反應(yīng)，可以同時制備兩種環(huán)碳酸酯，由于碳酸丙烯酯的生成，從而避免了其他有毒溶劑的使用。這既是“一箭雙雕”的反應(yīng)，同時又避免了有毒溶劑的使用，是典型的“綠色”反應(yīng)途徑。反應(yīng)所得的雙環(huán)碳酸酯與二元胺加聚，可得到含羥基的聚氨酯，從而提供了一種非異氰酸酯路線合成聚氨酯的新路線。相關(guān)工作發(fā)表在RSC Adv. 2013, 3, 17307-17313. (作者：魏人建，張興宏*，杜濱陽，范志強和戚國榮)。
另一方面，催化極性環(huán)氧單體與CO2的共聚是CO2共聚領(lǐng)域的難題。對于環(huán)氧氯丙烷(ECH)與CO2共聚，已有報道在0oC以下實現(xiàn)全交替共聚以及環(huán)狀副產(chǎn)物的抑制。我們在催化氧化苯乙烯與CO2全交替共聚的基礎(chǔ)上，又實現(xiàn)了在較高溫度下(25-60oC)催化環(huán)氧氯丙烷(ECH)與CO2共聚，將副產(chǎn)物環(huán)碳酸酯含量控制在5%左右，將碳酸酯鏈節(jié)含量提高至70%。盡管在環(huán)產(chǎn)控制上有進步，但在交替度控制方面仍需要發(fā)展新的方法。這一工作發(fā)表在polymer，2013, 54, 6357-6362 (作者：魏人建，張興宏*，杜濱陽，范志強和戚國榮)。
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（責任編輯：徐）
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