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  浙江大學鄭強教授課題組在國際權威期刊《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）發表最新研究成果：局部預溶脹調控圖案化水凝膠三維變形（Site-Specific Preswelling-Directed Morphing Structures of Patterned Hydrogels）。該研究利用含孔模板對圖案化凝膠進行局部預溶脹，通過引入臨時厚度方向梯度來控制凝膠局部的屈曲方向，從而實現整體凝膠最終三維構型的調控；變形后的水凝膠型在一定刺激下可回復到初始平面狀態，再通過不同圖案的模板控制預溶脹過程，可以使同一凝膠形成不同的構型。該研究提供了一種簡單的方法來控制水凝膠的變形過程并得到復雜、可控的三維形狀，將有利于擴展自變形材料在傳感、驅動器等領域的應用。

  變形材料（morphing materials）的研究對醫療器械、軟機器人等領域具有重要意義。在這之前，簡單的基本變形單元如彎曲、折疊、扭轉、屈曲已被清楚研究，而復雜的變形則通過堆疊這些基本變形結構來實現，每一個變形單元都在整個材料最終形狀中得到相應體現。要在同一凝膠中實現多種構型需要引入多種不同響應性的聚合物，在不同的外界刺激下實現不同構型的轉換。相比較而言，厚度方向梯度引起的彎曲（bending）變形有特定方向，而平面方向梯度可以引起向上或者向下的屈曲（buckling）變形，且兩者概率幾乎相同。復合水凝膠如果有n個屈曲單元，理論上可以形成2n個構型。然而屈曲方向的隨機性使控制最終形狀變得困難，難以獲得特定的亞穩態構型。如何控制復合水凝膠中局部屈曲的方向，從而得到特定的構型仍是一個巨大挑戰。

  浙江大學鄭強教授研究團隊吳子良副教授通過局部預溶脹法來引入暫時性的厚度方向梯度，從而控制后續屈曲方向以及最終的三維構型，其過程如圖1所示。通過光模板法將高溶脹水凝膠嵌入不溶脹水凝膠中，得到含有平面梯度的圖案化水凝膠。如果直接浸入水中，由于較低的彈性應變能，6個屈曲單元全部朝向同一側突起，整體呈現卷曲形狀。而通過預溶脹法，在凝膠兩側貼上含孔模板，浸入水中后，孔下方的凝膠得到局部溶脹，形成暫時性的厚度方向梯度。當去掉含孔模板，該厚度梯度使每個單元朝著特定方向彎曲；這種臨時彎曲變形被后續溶脹導致的平面內溶脹差異所引起的屈曲變形接管，形成穩定的三維構型。

圖1. 局部預溶脹法控制圖案化凝膠變形示意圖。（a-c）通過光模板法制備局部含有高溶脹率水凝膠的復合體系（a-c）。當圖案化水凝膠直接浸入水中后，局部發生同方向的面外屈曲變形，整體呈卷曲形狀（d）。（e-g）而在自由溶脹前，通過含孔模板控制局部預溶脹，從而調控后續自由溶脹過程中的局部屈曲變形的方向，得到特定的三維構型。

  通過合理設計基本屈曲單元的數量、空間分布以及含孔模板的樣式，采用預溶脹方法可以得到各種各樣的特定形狀的水凝膠（圖2）。在高濃度鹽溶液中，圖案化凝膠的溶脹差異消失，使構型恢復至平整狀態，再利用不同的含孔模板控制預溶脹，可以使水凝膠在相同條件下得到不同的構型。

圖2. 預溶脹法控制不同圖案化凝膠的變形。圖案化凝膠（i）浸入水中溶脹平衡所得到構型（ii），而使用不同含孔模板（左下方嵌入圖為所用模板示意圖）可以得到其它三維構型（iii，iv）。上側為實驗照片，下側為理論模擬圖。標尺：1 cm。

  此研究提供了一種簡單直接的方法來控制變形過程以得到預期的構型，將有利于擴展自變形材料在傳感器、驅動器等領域的應用。論文發表于國際著名期刊Angew. Chem. Int. Ed.，第一作者為碩士生王志健，數值模擬部分由愛荷華州立大學洪偉副教授完成。該工作得到了國家自然科學基金、教育部留學回國人員科研啟動基金和“青年千人計劃”項目的資助。

  相關論文：

Zhi Jian Wang, Wei Hong, Zi Liang Wu, Qiang Zheng, Site-Specific Preswelling-Directed Morphing Structures of Patterned Hydrogels, Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.201708926.

https://doi.org/10.1002/anie.201708926