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  光合作用是所有生物賴以生存的基礎(chǔ)。在光合作用中，植物和光合細(xì)菌利用光捕獲復(fù)合蛋白吸收更多的太陽(yáng)光并將激發(fā)能高效地傳遞到反應(yīng)中心的受體上，增強(qiáng)其光捕獲效率，實(shí)現(xiàn)光能轉(zhuǎn)化為食物的化學(xué)能。

  近年來(lái)，眾多研究者師法自然，通過(guò)鍵合、組裝等方式將能量給體和受體分別集成在核-殼結(jié)構(gòu)納米體系的不同區(qū)域，從結(jié)構(gòu)上模擬光捕獲能量轉(zhuǎn)移過(guò)程，實(shí)現(xiàn)人工光捕獲過(guò)程。在眾多核-殼結(jié)構(gòu)納米體系中，樹(shù)枝狀聚合物（dendrimers）由于在其核分子周圍擁有精確數(shù)量的外圍官能團(tuán)而廣泛應(yīng)用于人工光捕獲體系的構(gòu)筑。然而其繁瑣的合成純化過(guò)程導(dǎo)致難以大量制備，極大地限制了其在光捕獲體系中的應(yīng)用。更為重要的是，在樹(shù)枝狀分子光捕獲體系中，外圍給體與受體中心的距離，以及外圍給體與中心受體的比例這兩個(gè)競(jìng)爭(zhēng)性的分子參數(shù)，都隨著樹(shù)枝狀分子代數(shù)的增加而增加，給單獨(dú)考察距離和比例對(duì)光捕獲效率的影響帶來(lái)了極大的不便。超支化聚合物（hyperbranched polymers）由于其可以通過(guò)簡(jiǎn)便的一鍋法合成，并且具有類似于樹(shù)枝狀聚合物的分子結(jié)構(gòu)，可以作為樹(shù)枝狀聚合物的替代品，用于構(gòu)筑人工光捕獲體系。

  然而，目前存在的主要問(wèn)題是超支化聚合物在其結(jié)構(gòu)的規(guī)整性上，比如分散性，支化度，都無(wú)法與樹(shù)枝狀聚合物相媲美，嚴(yán)重限制了其在該領(lǐng)域的應(yīng)用。

  最近，美國(guó)圣母大學(xué)（University of Notre Dame）高海峰教授課題組首次報(bào)道了一種基于層狀分段超支化聚合物的人工光捕獲體系。主要研究者，包括石毅博士，博士生曹嘯松，胡大喬博士，利用B3核調(diào)控的鏈增長(zhǎng)銅催化疊氮-炔環(huán)加成（CuAAC）點(diǎn)擊聚合技術(shù)，通過(guò)將不同數(shù)量的含有受體香豆素C343的AB2單體與常規(guī)AB2單體無(wú)規(guī)共聚形成內(nèi)核，隨后利用擴(kuò)鏈聚合選擇性的引入不同厚度的間隔層，最后，通過(guò)CuAAC點(diǎn)擊反應(yīng)，將不同數(shù)量的給體香豆素C2引入其外圍，獲得了一系列分子量分布窄（Mw/Mn < 1.1）、支化度高(DB = 0.78)、以及給體，受體熒光分子雙重標(biāo)記的超支化聚合物，實(shí)現(xiàn)了給體分子和受體分子在其比例，距離以及分布區(qū)域的精確調(diào)控，如圖1所示。

圖1. 給體和受體熒光分子雙重標(biāo)記的超支化聚合物的合成過(guò)程及結(jié)構(gòu)

  隨后，作者研究了給體和受體的比例以及距離對(duì)光捕獲能量傳遞效率的影響。結(jié)果表明，在給體與受體距離為0，即不存在中間間隔層時(shí)，給體與受體的比例小于等于10的情況下，可實(shí)現(xiàn)高達(dá)98%的能量傳遞效率，更為重要的是，受體分子通過(guò)能量傳遞激發(fā)的發(fā)射強(qiáng)度遠(yuǎn)高于直接激發(fā)的發(fā)射強(qiáng)度，進(jìn)一步證明了光捕獲和熒光增強(qiáng)效果（圖2A）。同時(shí)，作者也研究了給體與受體分子之間距離對(duì)光捕獲效率的影響，當(dāng)給體與受體的距離從0 nm增加到1.6 nm和2.8 nm時(shí), 在相同的給體與受體比例下（10：1），能量傳遞效率從98%分別降低到86%和75%，表明給體與受體之間的距離對(duì)其能量傳遞效率有著顯著的影響（圖2B）。

圖2. （A）給體和受體雙重標(biāo)記的超支化聚合物在不同激發(fā)波長(zhǎng)下的發(fā)射光譜以及發(fā)光顏色，（B）給體和受體之間距離對(duì)其能量傳遞效率的影響。

  該工作于近期接受發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》雜志上（Yi Shi, Xiaosong Cao, Daqiao. Hu and Haifeng Gao, Angew. Chem. Int. Ed. 2017, doi: 10.1002/anie.201709492），文章的共同第一作者為石毅博士和博士生曹嘯松。

  該成果為模擬自然界光捕獲能量轉(zhuǎn)移過(guò)程提供了新的載體和思路，同時(shí)這種層狀分段超支化聚合物也有望應(yīng)用于同時(shí)負(fù)載多種功能性客體分子以及控制客體分子的分步釋放等領(lǐng)域。

  論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201709492/full

  高海峰教授課題組主頁(yè)：https://www3.nd.edu/~hgao/