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  納米生物傳感是生物傳感與納米技術(shù)的融合，依賴生物相容性好、合成可控及功能可調(diào)的納米探針，將廣泛存在的植物多酚及其衍生物轉(zhuǎn)化為高附加值的功能納米材料，是目前新材料研究的方向之一。基于金屬配位作用的金屬-多酚配合物納米材料已被合成，并用于生物成像、納米醫(yī)學(xué)、催化與能源等多個(gè)領(lǐng)域。然而，植物多酚易被氧化，且與金屬之間存在強(qiáng)配位作用，限制了該類聚合物在分子及納米尺度上的有效調(diào)控。

  近日，受到傳統(tǒng)溶膠-凝膠法合成二氧化硅膠體球的啟發(fā)，西安交通大學(xué)生命學(xué)院趙永席教授課題組提出一種通用的甲醛輔助金屬-配體交聯(lián)策略，合成了系列金屬-多酚配位聚合物膠體球（~300nm）。該方法首先利用甲醛在弱堿性條件下將植物多酚（如tannic acid, TA）預(yù)交聯(lián)成寡聚物（poly tannic acid, PTA），隨后加入適量金屬離子，通過(guò)金屬-配體交聯(lián)，生成金屬-多酚配位聚合物膠體球。該合成策略可在分子水平上有效調(diào)控金屬離子的種類和配比，現(xiàn)已合成包括鐵、鈷、鎳、銅、鋅、鋁、鈰在內(nèi)的單金屬，雙金屬以及五金屬等11種新型配位聚合物膠體球。該研究發(fā)現(xiàn)，上述組份可調(diào)的膠體球與核酸（DNA和RNA）的氮雜環(huán)或磷酸基團(tuán)形成金屬配位、π-π堆積等多種作用，并揭示了單鏈核酸吸附、雙鏈核酸解吸附的過(guò)程和機(jī)制。

  基于以上發(fā)現(xiàn)，制備膠體球-DNA納米探針，實(shí)現(xiàn)了腫瘤標(biāo)志物microRNA 21的高靈敏檢測(cè)，對(duì)同源家族干擾序列的區(qū)分達(dá)到單核苷酸水平。此外，該類聚合物膠體球在酸性條件如胞漿、溶酶體等可快速降解并釋放金屬離子；這些離子極大提高了胞內(nèi)核酸組裝效率與核酶催化活性，并可用于磁共振成像。目前，研究團(tuán)隊(duì)仍在進(jìn)一步調(diào)控金屬-多酚配合聚合物的物化性質(zhì)，推進(jìn)其在生物傳感、液體活檢、醫(yī)學(xué)成像等方面的應(yīng)用。

A. 甲醛輔助金屬-配體交聯(lián)策略  B. 組份可調(diào)的金屬-多酚配位聚合物膠體球  C. 膠體球-DNA納米探針及microRNA 21的單核苷酸分辨檢測(cè)

  上述成果已被化學(xué)類國(guó)際權(quán)威雜志Angewandte Chemie International Edition（影響因子12.102）接收并在線發(fā)表，西安交通大學(xué)生命學(xué)院生物醫(yī)學(xué)信息工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為該論文的第一作者和通訊作者單位，生命學(xué)院魏晶教授為第一作者，王根博士與陳鋒博士為共同第一作者，趙永席教授為通訊作者。該工作還得到了復(fù)旦大學(xué)趙東元院士和澳大利亞莫納什大學(xué)王煥庭教授的合作指導(dǎo)，以及國(guó)家自然科學(xué)基金、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)、西安交通大學(xué)青年拔尖人才計(jì)劃的支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.201805781