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  近日，復旦大學博士生呂飛在導師武培怡教授和上海大學安澤勝教授共同指導下，在聚合誘導自組裝領域（PISA）取得了重要進展，相關研究成果2019年3月27日以“Scalable preparation of alternating block copolymer particles with inverse bicontinuous mesophases”為題發表在《Nature Communications》（10.1038/s41467-019-09324-5）上。

  兩親性嵌段共聚物膠體顆粒具有豐富可控的形貌特征，如球形，蠕蟲，囊泡等形貌，在生物醫藥，催化，分離吸附和模板制備等領域具有潛在和實際的應用。近年來，聚合誘導自組裝（PISA）由于可以高效率（固含量高達50%）制備各種不同形貌的膠體顆粒而引起了高分子研究員的廣泛關注。

  目前，PISA的研究對象僅局限于相對簡單的形貌（球，蠕蟲，囊泡等），堆積參數（p = V/a₀l_c）通常都小于1，而p大于1的反相結構鮮有報道。然而，反相雙連續結構的顆粒（如立方質體和六方質體）一方面由于其獨特的微孔結構和較高的比表面積，在材料領域具有重大的應用前景；另一方面，由于其復雜的制備條件和形成機理，在基礎理論研究方面也具有重要的意義。但是目前尚缺少高效制備該類反相結構的方法，即使是使用較為成熟的溶液自組裝，也受限于嵌段聚合物的種類和溶劑的選擇性。因此，研究通過PISA大量可控制備具有反相結構的聚合物微粒是目前需要攻克的難題。

圖1. 通過增加疏溶劑嵌段聚合度獲得的一系列組裝體形貌的示意圖

  為了能夠拓展PISA的可研究形貌，研究課題組選用較短的聚N,N-二甲基丙烯酰胺（PDMA29）作為親溶劑嵌段，在乙醇中通過可逆加成-斷裂鏈轉移（RAFT）聚合，對苯乙烯（St）和五氟苯乙烯（PFS）進行分散共聚，制備了成核嵌段為交替共聚物的膠體顆粒（PDMA-b-P（St-alt-PFS））。通過改變P（St-alt-PFS）鏈段的聚合度，共聚物固體含量和共溶劑的比例成功獲得了具有反相雙連續結構的膠體顆粒（以及和p6mm的混合結構）。通過不同聚合階段的取樣跟蹤研究，深刻揭示了反相雙連續結構在聚合誘導體系中形成的機理。隨著聚合的進行，嵌段共聚物經歷球形-蠕蟲狀-章魚狀-囊泡-復合囊泡-海綿狀-反相正方質粒的形貌演變過程。結果表明，高固體含量和較短的親溶劑嵌段是獲得反相結構的重要條件。此外，為保證嵌段共聚物能夠在聚合條件下順利進行形貌的演變，嵌段共聚物需要具有足夠高的運動度，合適比例的良溶劑（甲苯）的加入對提高高分子鏈的運動度及其形貌轉化至關重要。而該方法的成功構建，大幅度提高了反相結構的制備效率和簡化了操作步驟，為后續的功能化材料應用提供了重要保障。

圖2. （a，c）以及和p6mm的混合結構（b，d）的代表性TEM和SAXS表征結果

  文章的第一作者是復旦大學先進材料實驗室博士生呂飛，通訊作者是武培怡教授和安澤勝教授。該項研究工作得到了國家自然科學基金重點項目的大力支持。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-09324-5