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  高分子材料憑借其低毒、質(zhì)輕、可大面積溶液加工和柔性等特點(diǎn)在光電、能量轉(zhuǎn)換及儲能器件等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。其中，有機(jī)熱電材料作為一種可以直接將熱能和電能相互轉(zhuǎn)換的能量轉(zhuǎn)換材料逐漸引起了人們的廣泛關(guān)注。獲得高效且性能相當(dāng)?shù)膒型和n型熱電材料是構(gòu)筑高效率熱電器件的必要條件。在有機(jī)熱電材料領(lǐng)域，p-型共軛高分子（例如PEDOT）已表現(xiàn)出接近無機(jī)熱電材料的高熱電優(yōu)值（ZT > 0.4），這主要得益于這類材料的高電導(dǎo)率（> 1000 S cm^-1）和高功率因子（> 300 μW m^-1 K^-2）。相比之下，只有少數(shù)n-型共軛高分子的電導(dǎo)率接近或略超過1 S cm^-1，且功率因子一般低于10 μW m^-1 K^-2。

  近幾年，隨著各種性能優(yōu)異的組成共軛聚合物的結(jié)構(gòu)單元的出現(xiàn)，D-A型共軛聚合物的載流子遷移率有了顯著的提升。其中，吡咯并吡咯二酮（DPP）是一類受到廣泛關(guān)注的結(jié)構(gòu)單元，目前文獻(xiàn)報(bào)道的基于DPP的D-A型共軛聚合物已表現(xiàn)出超過5 cm² V^-1 s^-1的電子遷移率，該值甚至優(yōu)于目前高性能的p型共軛聚合物的空穴遷移率（如PEDOT、PBTTT等的空穴遷移率約為1 cm² V^-1 s^-1）。然而，n型摻雜的DPP類共軛聚合物的電導(dǎo)率通常較低（0.1~1 S cm^-1），這主要是由這類聚合物較低的n型摻雜效率導(dǎo)致的。

圖1. 構(gòu)象鎖定的共軛聚合物P(PzDPP-CT2)

  基于以上研究背景，雷霆課題組設(shè)計(jì)并合成了一種新型的吡嗪基吡咯并吡咯二酮（PzDPP）結(jié)構(gòu)單元。在目前文獻(xiàn)所報(bào)道的DPP結(jié)構(gòu)單元中，PzDPP具有最低的LUMO能級。通過將PzDPP和缺電子的3,3’-二氰基-2,2’-聯(lián)二噻吩結(jié)構(gòu)單元聚合，得到了一個(gè)新的D-A型共軛高分子P(PzDPP-CT2)。該聚合物表現(xiàn)出構(gòu)象鎖定的共平面骨架結(jié)構(gòu)及低至?4.03 eV的LUMO能級，低的LUMO能級有利于提高該聚合物的n型摻雜效率。經(jīng)n-型摻雜劑摻雜后，高分子P(PzDPP-CT2)表現(xiàn)出高達(dá)8.4 S cm^-1的電導(dǎo)率及57.3 μW m^-1 K^-2的功率因子。該電導(dǎo)率明顯優(yōu)于目前文獻(xiàn)報(bào)道的n-型摻雜的D-A型共軛聚合物的電導(dǎo)率，該功率因子也是目前可溶液加工的n型高分子熱電材料的最高值之一。

圖2. 基于聚合物P(PzDPP-CT2)的柔性熱電器件示意圖

  相關(guān)工作發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上(J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.9b10107).

  博士后嚴(yán)新穩(wěn)和博士研究生熊苗是該論文的共同第一作者，雷霆研究員是通訊作者。合作者包括北京大學(xué)化學(xué)院的王婕妤副教授和美國南密西西比大學(xué)的顧小丹教授。

  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10107