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  納濾膜因其特殊的孔徑范圍，能夠對小分子進行有效的分離回收，使其在高附加值產業，如醫藥，石化等領域有很好的應用前景。但是，納濾膜在應用的過程中存在兩個問題：膜的滲透性和選擇性之間存在的“trade-off”效應和由膜污染帶來的通量衰減，包括可逆的濃差極化和不可逆的膜污染。與反滲透不同，納濾膜的分離機理更為復雜，包括道南效應和孔徑篩分，因此對于如何有效緩解納濾膜因濃差極化引起的通量下降的研究發展相對較緩慢，目前仍處在研究的起步階段。因有機納濾膜結構本身與有機污染物之間存在親和性，在處理有機廢水時，納濾膜表面很容易受到污染。目前，研究者主要將精力集中在改善膜親水性來提升納濾膜的抗污染性，但是親水性的提升只能從一定程度上緩解膜污染，并不能從根本上解決問題。

  針對納濾膜在運行過程中存在的關鍵問題，孫世鵬教授團隊通過膜結構設計與功能化改性相結合，成功制備了兼具緩解濃差極化與光催化自清潔性能的雙功能納濾膜。為了避免因催化劑的高比表面積而加重對污染物的吸附，作者將具有光催化活性的碳量子點作為中間層，使納濾膜在可見光下具有自清潔能力。為了消除碳量子點活化過程中氫氧化鈉的加入給界面聚合過程帶來的不利影響，作者利用堿性條件下自聚的多巴胺作為氫氧化鈉的吸收劑，從而實現多巴胺和碳量子點之間的協同調控，使納濾膜在可見光下具有自清潔能力的同時，具有一定的緩解濃差極化的性能。

圖1 碳量子點和多巴胺協同調控制備自清潔納濾膜的示意圖

圖2 不同膜的表面形貌. (a) TFCs; (b) CQDs-TFCs; (c) PDA-CQDs-TFCs; (d) 不同膜的性能對比圖。

  作者對界面聚合過程進行了探究，從反應機理出發分析了不同形貌的成因。通過調控不同的實驗條件以及理論計算，對不同膜表面形貌以及對應的性能進行分析，證實了粗糙的膜表面結構會加重納濾膜的濃差極化現象。通過多巴胺與碳量子點協同調控控制界面聚合過程，形成表面更加平滑的納濾膜能夠在一定程度上緩解因濃差極化帶來的通量衰減。

圖3不同膜的結構分析。(a) 電位；(b)孔徑; (c)結晶度; (d) 表面潤濕性。

  通過對改性前后的納濾膜進行一系列表面性質和內部結構變化的分析，結合改性前后納濾膜的性能變化，該團隊提出了納濾膜結構對濃差極化現象影響的可能機理。納濾膜主要依靠荷電離子與膜表面的共離子之間的相互排斥來實現對鹽的分離。當膜表面比較光滑時，近膜面的荷電離子可以快速擴散到本體溶液中。當膜表面比較粗糙時，因結構的錯綜復雜和道南效應，荷電離子會在粗糙的結構中聚集，使近膜面的滲透壓增大，有效跨膜壓差減小，進而加重濃差極化現象。

圖4 不同結構的膜表面對濃差極化現象的影響

  該團隊進一步研究了碳量子點作為中間層對膜光催化性能的影響。發現對于具有相近分子量，電性相反的亞甲基藍和金橙II兩種不同染料，因道南效應的影響，該膜對具有相反電性的亞甲基藍表現出更好的光催化降解能力。并且，該膜在兩次光照以后，表現出了穩定的自清潔性能。

圖5 不同膜的穩定性以及光照前后膜表面污染對比圖。

  相關成果以“Self-cleaning Nanofiltration Membranes by Coordinated Regulation of Carbon Quantum Dots and Polydopamine”為題發表在著名期刊ACS Applied Materials & Interfaces上。論文的第一作者為南京工業大學化工學院博士生邵丹丹，通訊作者為孫世鵬教授。

  以上工作得到了國家青年千人計劃，江蘇省杰出青年基金，國家自然科學基金面上項目等資助。

  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.9b16704