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  酶級聯反應體系在信號轉導與放大以及代謝與催化途徑中發揮重要的作用。在細胞中的酶總是存在于亞細胞器中或是形成酶復合體，這種空間受限效應使得不同酶之間的中間產物更容易通過底物溝道效應（Substrate channeling）從前一個酶輸送至后一個酶，從而提高酶級聯反應的效率。受自然界中酶復合物的啟發，基于各種載體的人造酶復合體開始出現，例如：基于蛋白質以及核酸的支架體系、脂質體或聚合物體系、無機納米顆粒體系。然而，目前幾乎沒有可以有效地調控人造酶復合體的方法，導致酶復合體的研究難以深入。

  為了解決這個問題，北京大學跨學部生物醫學工程系高衛平研究員課題組以常見的葡萄糖氧化酶(GOX)/辣根過氧化酶（HRP）級聯反應對為例（圖1），通過化學生物學在GOX和HRP上引入原子轉移自由基聚合（ATRP）引發劑，然后，通過ATRP在GOX和HRP上同時原位生長不溶于水的聚合物PHPMA，原位高效地形成GOX/HRP-PHPMA偶聯物共膠束。這種方法被命名為PICA方法。

圖1、可控合成酶-高分子偶聯物共膠束級聯反應體系示意圖。

  研究結果表明，增加GOX/HRP的投料比可以提高共膠束中GOX/HRP的比例（圖2a）。共膠束的級聯反應活性隨GOX/HRP比增加而大幅度提高，特別是在高GOX/HRP比條件下其活性是自由GOX/HRP混合物的數倍（圖2b）。在高濃度底物競爭酶catalase存在的情況下共膠束仍然保持活性，而自由GOX/HRP混合物則不能（圖2c）。這表明鄰近溝道效應是導致其級聯反應活性大幅度提高的重要原因。由于鄰近溝道效應，共膠束對葡萄糖的檢測速度比商用葡萄糖檢測試劑盒更快（圖3d）。這些新發現不僅為仿生構筑人造酶復合物級聯反應體系提供新方法，而且有助于深入理解天然酶復合物級聯反應體系和發現其潛在應用。

圖2：（a）共膠束中GOX/HRP的比例隨著它們的投料比增加而增加；（b）共膠束級聯反應活性隨GOX/HRP比增加而大幅度提高；（c）共膠束在高濃度底物競爭酶存在的情況下仍然保持活性；（d）共膠束對葡萄糖的檢測速度比商用葡萄糖檢測試劑盒更快。

  以上的相關成果發表在Nano Letters(DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b04959)，高衛平研究員為本文的通訊作者，其清華大學碩士生江祺瑋為第一作者。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b04959?ref=pdf