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  可注射、自修復以及具有刺激響應性的水凝膠是理想的智能藥物緩釋載體，因為人體各器官組織天然具有不同的pH值，所以制備具有pH敏感性的水凝膠一直以來都是研究的熱點。近年來，具有弱酸性pH響應能力的水凝膠因其在治療腫瘤、傷口、感染等局部弱酸性部位的潛在應用價值而受到了廣泛的關注，然而，現有的pH敏感水凝膠依然面臨一些挑戰。首先，要最大化給藥效率并且避免藥物對周邊正常組織的副作用，這就需要載藥水凝膠在弱酸性pH環境下通過降解和溶脹等方式有效釋放藥物，并且在中性的生理pH下保持良好的穩定性以避免或減少藥物釋放。此外，由于弱酸性部位比如腫瘤內部也存在著一定的pH差異，為了精細調控相應部位的藥物釋放從而最優化治療效果，則需要制備具有pH超敏感性的水凝膠。

  最近，加拿大阿爾伯塔大學Hongbo Zeng（曾宏波）教授課題組報道了一種可注射、自修復以及具有pH超敏感性的水凝膠藥物載體。首先，通過制備醛基功能化單體 （FBEMA）并將其與磷脂膽堿單體 （MPC）進行自由基聚合得到醛基功能化的聚磷脂膽堿，再將其與用3-氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES）表面氨基修飾過的納米硅球 （ASNP）進行混合，二者形成動態化學鍵席夫堿 （Schiff base），從而在短時間內（<10 s）構筑交聯網絡成膠（圖1）。

圖1. P(MPC-co-FBEMA)/ASNP 水凝膠合成示意圖。

  由于席夫堿的可逆性和動態性，該水凝膠展現出良好的剪切變稀性能，從而可以從較細針頭中輕松擠出，并且其具有快速且可重復的自修復性能（圖2）。

圖2. P(MPC-co-FBEMA)/ASNP 水凝膠的可注射和自修復性能。

  由于席夫堿在酸性條件下會發生水解，從而使得該水凝膠具有快速且可逆的pH響應性。該水凝膠在中性環境下展現出優異的穩定性，但是隨著環境pH向弱酸性轉變，其會出現凝膠向溶液的轉變。并且，在弱酸性環境下（pH 6.0-7.4），微弱的pH變化（0.2）可以導致該水凝膠的機械、溶解和藥物釋放性能發生顯著的變化（圖3）。該工作對設計具有超敏感pH響應性的智能水凝膠藥物緩釋載體提供了新思路。

圖3. P(MPC-co-FBEMA)/ASNP 水凝膠的pH敏感性能。

  這一成果近期以“Injectable and Self-Healing Nanocomposite Hydrogels with Ultrasensitive pH-Responsiveness and Tunable Mechanical Properties: Implications for Controlled Drug Delivery” 為題發表在 Biomacromolecules 上， 文章的第一作者是阿爾伯塔大學化學工程與材料工程系博士生武盟，通訊作者為曾宏波教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.biomac.0c00347?casa_token=CFExWtehRVIAAAAA:lTk1l7VYGOvmBcEeGoQuAp5N8CZnmUmrVoS0hETe4eFd3T2Ma1m0JSSyUxtDxHlTd7DBD09C8dMk8pOv