膜技術為緩解全球水危機提供了經濟綠色手段。作為一種介于超濾和反滲透之間的膜分離技術,納濾近年來得到了廣泛研究。由界面聚合技術制備的聚酰胺分離層和超濾支撐層組成的復合膜是商用納濾膜的標配結構。盡管研究者們在聚酰胺超薄化和疏松化的獨立調控方面取得了重要進展,在兩種結構的耦合調控方面以獲得更高的分離效率很少有研究報道。
針對上述問題,他們提出了一種二合一(two-in-one)的策略。在水-有機界面,通過石墨烯量子點(GQD)介導的界面聚合制備出了超薄疏松聚酰胺(ultrathin loose polyamide,ULPA)納濾膜。GQD兼具羥基、羧基和量子尺寸,可作為準分子級擴散調控劑,通過氫鍵作用、靜電吸引和空間位阻的方式減緩水相單體的擴散速率,從而生成厚度在18.3 ~ 5.5 nm的自支撐ULPA納濾膜。此外,在界面聚合過程中,GQD被嵌入到聚酰胺基質中,通過創造大量的界面空穴構建疏松的結構,表現為膜的大孔徑和寬孔徑分布。在優化條件下,ULPA復合膜的水鹽分離性能超越了傳統聚酰胺膜的upper-bound上限,表現出優異的水通量(32.1 L m-2 h-1 bar-1),高Na2SO4截留(99.6%),及超高的Cl-/SO42-的選擇性(205.8)。考慮到界面聚合和聚酰胺膜在離子和分子分離方面的廣泛應用,這項研究工作具有重要的學術價值和實用價值。
圖1. a) 自支撐ULPA納濾膜的數碼圖像;b) ULPA納濾膜的厚度表征;c) ULPA納濾膜的TEM圖像;d) GQD介導的界面聚合在水-有機界面生成ULPA納濾膜的示意圖。
圖2. a) ULPA復合膜的截留分子量,插圖:平均孔徑和孔徑分布;b) ULPA復合膜的純水通量隨膜厚度的變化;c) GQD濃度對ULPA復合膜鹽截留的影響;d) ULPA復合膜的Cl-/SO42-選擇性;e) ULPA復合膜的水滲透性和水鹽選擇;f) ULPA復合膜30天運行的穩定性
該研究成果近日發表在Journal of Materials Chemistry A, 2020, DOI: 10.1039/D0TA09319J上(Graphene quantum dot engineered ultrathin loose polyamide nanofilms for high-performance nanofiltration)。論文第一作者為天津大學化工學院碩士生李亞飛。通訊作者為天津大學姜忠義教授和蘇延磊副教授。
論文鏈接:https://doi.org/10.1039/D0TA09319J
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