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  水凝膠是一類由親水聚合物鏈交聯(lián)組成的具有三維網(wǎng)絡(luò)的高含水率的軟材料，廣泛應(yīng)用于組織工程、藥物傳遞、軟體電子和致動器等眾多領(lǐng)域。然而，基于共價鍵構(gòu)建的傳統(tǒng)聚合物水凝膠由于其無序的、各向同性的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，其機(jī)械強(qiáng)度有限（~ 1 MPa），并且容易發(fā)生永久斷裂。相比之下，生物軟組織（如肌肉、軟骨、肌腱、韌帶）是由生物凝膠（天然水凝膠）組成的，經(jīng)過漫長的進(jìn)化，生物凝膠擁有高度有序的分級結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的力學(xué)性能（如拉伸強(qiáng)度為10 MPa的天然肌肉是由分級有序的納米纖維束構(gòu)成的）。

  在聚合物水凝膠網(wǎng)絡(luò)中引入無機(jī)納米材料作為增強(qiáng)劑可以改善其力學(xué)性能。然而，有機(jī)-無機(jī)之間的相分離常常導(dǎo)致無機(jī)構(gòu)建單元的聚集和無序分布。同時，無機(jī)構(gòu)建單元與有機(jī)基質(zhì)之間缺乏充分的結(jié)合，這都使得有機(jī)-無機(jī)復(fù)合水凝膠的機(jī)械性能的提升受到極大的限制。而如何將無機(jī)增強(qiáng)相精確地引入有機(jī)聚合物相中仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。受到天然肌肉結(jié)構(gòu)與性能的啟發(fā)，在制備有機(jī)-無機(jī)復(fù)合水凝膠材料過程中，實現(xiàn)有機(jī)相與無機(jī)相在亞納米尺度上有序結(jié)合，有利于制備類似甚至優(yōu)于天然結(jié)構(gòu)材料性能的改良機(jī)械材料。

  基于課題組前期在利用無機(jī)離子寡聚體構(gòu)建均相結(jié)構(gòu)（Nature 2019, 574, 394-398, Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 2071-2075）和分級有序結(jié)構(gòu)（Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1908556, ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 36731-36739）材料的巨大優(yōu)勢，這里他們提出了一種異相無機(jī)聚合策略，即通過誘導(dǎo)無機(jī)離子寡聚體在聚合物分子鏈形成的網(wǎng)絡(luò)上聚合，可以制備肌肉狀的有機(jī)-無機(jī)復(fù)合水凝膠。在異相聚合過程中，有機(jī)與無機(jī)相在亞納米尺度上實現(xiàn)緊密結(jié)合，經(jīng)過進(jìn)一步應(yīng)力誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)取向，形成高度分級有序的有機(jī)-無機(jī)納米集成結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)使得所制備的水凝膠具有高強(qiáng)高韌的力學(xué)性能（強(qiáng)度為17.84 MPa，斷裂能為8.97 kJ m^-2），超過了天然肌肉和絕大多數(shù)合成水凝膠。此外，受損的水凝膠可以通過無機(jī)離子寡聚體的原位再聚合實現(xiàn)很好的修復(fù)。基于其特殊的有機(jī)-無機(jī)集成結(jié)構(gòu)，該復(fù)合水凝膠可以通過編程成為刺激響應(yīng)的微型引擎，在水環(huán)境中表現(xiàn)出肌肉狀的運動。本研究表明，通過無機(jī)離子寡聚體與有機(jī)高分子進(jìn)行異相無機(jī)聚合可以實現(xiàn)新型有機(jī)-無機(jī)集成結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，而不是傳統(tǒng)的有機(jī)-無機(jī)復(fù)合，這為先進(jìn)結(jié)構(gòu)/功能材料的設(shè)計和制造提供了一種全新的策略。

通過異相無機(jī)聚合策略制備仿生肌肉的復(fù)合水凝膠及其內(nèi)部結(jié)構(gòu)

仿生肌肉復(fù)合水凝膠的機(jī)械性能

仿生肌肉復(fù)合水凝膠通過原位聚合的修復(fù)性能

仿生肌肉復(fù)合水凝膠的水驅(qū)動性能

  研究成果發(fā)表于近期的ACS Applied Materials & Interfaces期刊上。論文的第一作者為浙江大學(xué)化學(xué)系博士生余亞東，共同通訊作者是浙江大學(xué)化學(xué)系劉昭明特聘副研究員和唐睿康教授。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c18242