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  纖維素作為自然界中儲量最為豐富的天然高分子，具有可再生、可生物降解、生物相容性好、成本低等優(yōu)點。在能源危機和環(huán)境問題日益嚴(yán)峻的當(dāng)下,纖維素基材料在醫(yī)療健康、柔性電子器件以及儲能等前沿領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。自然界中的纖維素晶體中分子鏈間超強的內(nèi)聚力（氫鍵、范德華力）使其表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定且強韌的機械性能。然而，這些超強的分子內(nèi)及分子間相互作使緊密堆積的纖維素晶體難以被剝離或者溶解，限制了其與其他納米材料的相互作用而難以獲得功能化的復(fù)合纖維素衍生物。

  近日，西南交通大學(xué)魯雄教授及中國海洋大學(xué)韓璐教授報道了一種采用聚多巴胺還原氧化石墨烯（PGO）納米片插層微晶纖維素，并調(diào)控納米纖維素在其表面有序自組裝形成二維導(dǎo)電纖維素納米片（PGC bio-nanosheets）。并以此為基礎(chǔ)單元組裝得到了具有良好柔性、生理環(huán)境穩(wěn)定性、導(dǎo)電性和細胞/組織親和力的導(dǎo)電纖維素水凝膠（PGCNSH）。這種導(dǎo)電水凝膠與傳統(tǒng)水凝膠相比，具有良好的生理穩(wěn)定性，在長期體內(nèi)植入或者水環(huán)境中浸泡后均表現(xiàn)出良好的電學(xué)和力學(xué)穩(wěn)定性。這種納米纖維素導(dǎo)電水凝膠有望為多功能柔性電子皮膚和可植入式電子器件的設(shè)計和制備開啟新的篇章（圖1）。相關(guān)成果已發(fā)表以“Conductive cellulose bio-nanosheets assembled biostable hydrogel for reliable bioelectronics ”為題發(fā)表于《Advanced Functional Materials》。

圖1 二維導(dǎo)電纖維素納米片及具有生物穩(wěn)定性三維導(dǎo)電纖維素水凝膠的設(shè)計策略。

二維導(dǎo)電生物納米片設(shè)計策略

  研究人員采用自上而下的策略方法，以高親水性和導(dǎo)電性的聚多巴胺還原氧化石墨烯（PGO）納米片為模板，輔助氫氧化鈉/尿素溶劑體系從微晶纖維素（MCC）中剝離納米纖維素（CNFs）并與之發(fā)生自組裝形成CNFs-PGO復(fù)合物。進一步的，纖維素分子鏈在PGO表面有序排列并原位再生形成二維纖維素衍生雜化生物納米片（PGC bio-nanosheets）。該納米片的制備可以分為兩個部分：首先，氫氧化鈉/尿素溶劑滲透進入了MCC中，打破了部分纖維素分子間/分子內(nèi)氫鍵并剝離出納米級的CNFs。在此過程中，具有良好水分散性和耐堿性PGO能夠輕易插層進入MCC中，PGO表面豐富的酚羥基作為活性位點將剝離的CNFs固定在表面形成CNFs-PGO中間產(chǎn)物。其次，在緊接著的凍融過程中，CNFs-PGO復(fù)合物中的CNFs會被溶解并在PGO的表面原位再生。在此過程中，CNFs的氫鍵會被溶劑體系進一步打斷并溶解成為分子級的纖維素鏈，而PGO作為二維模板能夠引導(dǎo)纖維素分子鏈擇優(yōu)取向并由Ⅰ型纖維素原位再生成為Ⅱ型纖維素。因此，制備得到的PGC生物納米片具有高的均一性，導(dǎo)電性和力學(xué)強度。

圖2 PGO介導(dǎo)纖維素原位再生以形成導(dǎo)電二維導(dǎo)電PGC納米片。

二維導(dǎo)電生物納米片組裝形成三維水凝膠的設(shè)計策略

  研究人員采用自下而上的策略方法，通過物理相互作用自組裝和化學(xué)交聯(lián)PGC二維納米片，得到了具有生物穩(wěn)定的導(dǎo)電PGCNSH水凝膠。由組裝介導(dǎo)的物理相互作用和環(huán)氧氯丙烷（ECH）介導(dǎo)的化學(xué)交聯(lián)賦予了PGCNSH水凝膠良好的柔韌性及機械強度。組裝后緊密相連的導(dǎo)電PGC納米片為PGCNSH凝膠提供了良好的導(dǎo)電通路，使得PGCNSH凝膠具有良好的導(dǎo)電性。此外，PGC納米片中PGO和纖維素間強的相互作用進一步限制了纖維素鏈的松弛，極大地增強了PGCNSH凝膠的生物穩(wěn)定性。至此，二維PGC納米片內(nèi)在的物理性質(zhì)，例如高的機械強度和導(dǎo)電性，也同樣表現(xiàn)在了三維PGCNSH凝膠上。

圖3 具有生物穩(wěn)定的PGCNSH凝膠的形成及力學(xué)性能表征。

信號監(jiān)測及糖尿病傷口修復(fù)應(yīng)用

  具有良好生物穩(wěn)定性的PGCNSH水凝膠在水環(huán)境中服役和在植入式柔性電子器件應(yīng)用中具有重要優(yōu)勢。

圖4 生物穩(wěn)定的PGCNSH凝膠的電學(xué)性能及其作為表皮和植入式生物電子器件的應(yīng)用。

水凝膠協(xié)同外加電刺激誘導(dǎo)C2C12細胞行為及促進糖尿病傷口修復(fù)

  PGCNSH水凝膠相比于純纖維素基水凝膠，具有良好的細胞親和性，有利于細胞在其表面的粘附與鋪展，同時其良好的導(dǎo)電性可將電刺激傳遞給細胞和組織，從而起到“電子皮膚”的作用，并通過電療促進糖尿病創(chuàng)面的愈合。

圖5 具有生物穩(wěn)定性和細胞親和性的PGCNSH凝膠作為電刺激器用于調(diào)控細胞行為及促進糖尿病傷口修復(fù)。

  西南交通大學(xué)博士研究生閆力維為該論文第一作者，西南交通大學(xué)魯雄教授和中國海洋大學(xué)韓璐教授為通訊作者。該研究得到了國家重點研發(fā)計劃，國家自然科學(xué)基金等項目支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202010465