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西南交通大學魯雄教授團隊AFM：二維導電納米纖維素制備生理穩定性柔性電子器件

2021-02-25 來源：高分子科技

纖維素作為自然界中儲量最為豐富的天然高分子，具有可再生、可生物降解、生物相容性好、成本低等優點。在能源危機和環境問題日益嚴峻的當下,纖維素基材料在醫療健康、柔性電子器件以及儲能等前沿領域具有廣闊的應用前景。自然界中的纖維素晶體中分子鏈間超強的內聚力（氫鍵、范德華力）使其表現出良好的穩定且強韌的機械性能。然而，這些超強的分子內及分子間相互作使緊密堆積的纖維素晶體難以被剝離或者溶解，限制了其與其他納米材料的相互作用而難以獲得功能化的復合纖維素衍生物。

近日，西南交通大學魯雄教授及中國海洋大學韓璐教授報道了一種采用聚多巴胺還原氧化石墨烯（PGO）納米片插層微晶纖維素，并調控納米纖維素在其表面有序自組裝形成二維導電纖維素納米片（PGC bio-nanosheets）。并以此為基礎單元組裝得到了具有良好柔性、生理環境穩定性、導電性和細胞/組織親和力的導電纖維素水凝膠（PGCNSH）。這種導電水凝膠與傳統水凝膠相比，具有良好的生理穩定性，在長期體內植入或者水環境中浸泡后均表現出良好的電學和力學穩定性。這種納米纖維素導電水凝膠有望為多功能柔性電子皮膚和可植入式電子器件的設計和制備開啟新的篇章（圖1）。相關成果已發表以“Conductive cellulose bio-nanosheets assembled biostable hydrogel for reliable bioelectronics ”為題發表于《Advanced Functional Materials》。

圖1 二維導電纖維素納米片及具有生物穩定性三維導電纖維素水凝膠的設計策略。

二維導電生物納米片設計策略

研究人員采用自上而下的策略方法，以高親水性和導電性的聚多巴胺還原氧化石墨烯（PGO）納米片為模板，輔助氫氧化鈉/尿素溶劑體系從微晶纖維素（MCC）中剝離納米纖維素（CNFs）并與之發生自組裝形成CNFs-PGO復合物。進一步的，纖維素分子鏈在PGO表面有序排列并原位再生形成二維纖維素衍生雜化生物納米片（PGC bio-nanosheets）。該納米片的制備可以分為兩個部分：首先，氫氧化鈉/尿素溶劑滲透進入了MCC中，打破了部分纖維素分子間/分子內氫鍵并剝離出納米級的CNFs。在此過程中，具有良好水分散性和耐堿性PGO能夠輕易插層進入MCC中，PGO表面豐富的酚羥基作為活性位點將剝離的CNFs固定在表面形成CNFs-PGO中間產物。其次，在緊接著的凍融過程中，CNFs-PGO復合物中的CNFs會被溶解并在PGO的表面原位再生。在此過程中，CNFs的氫鍵會被溶劑體系進一步打斷并溶解成為分子級的纖維素鏈，而PGO作為二維模板能夠引導纖維素分子鏈擇優取向并由Ⅰ型纖維素原位再生成為Ⅱ型纖維素。因此，制備得到的PGC生物納米片具有高的均一性，導電性和力學強度。

圖2 PGO介導纖維素原位再生以形成導電二維導電PGC納米片。

二維導電生物納米片組裝形成三維水凝膠的設計策略

研究人員采用自下而上的策略方法，通過物理相互作用自組裝和化學交聯PGC二維納米片，得到了具有生物穩定的導電PGCNSH水凝膠。由組裝介導的物理相互作用和環氧氯丙烷（ECH）介導的化學交聯賦予了PGCNSH水凝膠良好的柔韌性及機械強度。組裝后緊密相連的導電PGC納米片為PGCNSH凝膠提供了良好的導電通路，使得PGCNSH凝膠具有良好的導電性。此外，PGC納米片中PGO和纖維素間強的相互作用進一步限制了纖維素鏈的松弛，極大地增強了PGCNSH凝膠的生物穩定性。至此，二維PGC納米片內在的物理性質，例如高的機械強度和導電性，也同樣表現在了三維PGCNSH凝膠上。