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  近年來，二維納米材料因其優異的各項性能而備受關注。與經典的二維材料相比，新的碳同素異形體——石墨炔及其衍生物具有獨特的可分子設計的二維層狀共軛骨架結構、納米級孔隙、強的光-物質相互作用及半導體性質等特性，吸引了來自化學、物理、材料、電子、微電子和半導體領域的科學家，對其誘人的半導體、光學、儲能、催化和機械性能進行探索。自從2010年中科院化學所李玉良院士課題組首次制備出石墨炔薄膜以來，迅速成為了材料研究的新領域。理論和實驗表明此類材料在信息技術、電子、能源、催化以及光電等領域具有潛在和重要的應用前景。其中，石墨炔類材料在光電子器件方面目前報道極少。

  近日，香港理工大學黃維揚教授、中科院理化技術研究所謝政研究員和山東大學王正平教授三方合作，首次報道了利用界面輔助自下而上界面配位聚合的方法，結合金屬中心和石墨炔的優點，成功制備了兩種不同芳環基的自支撐汞金屬石墨炔類平面網絡納米片，并發現了其優越的非線性飽和吸收性能，進而用于激光調Q脈沖輸出。論文以“Metallated graphynes as a new class of photofunctional 2D organometallic nanosheets”為題在線發表于國際化學頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.。香港理工大學Research Fellow許林利博士、中國科學院理化技術研究所孫繼斌助理研究員、山東大學碩士研究生唐天鴻和香港理工大學博士后張紅陽為論文共同第一作者。

  1）研究人員將三(4-乙炔基苯)胺（L1）和1, 3, 5-乙炔基苯（L2）兩種芳基配體，與氯化汞通過堿催化的脫氫鹵化反應進行氣液或固液界面聚合，得到主鏈汞金屬配位的石墨炔納米片（HgL1和HgL2）。 理論計算和實測表明，這種金屬富碳納米片具有規則的平面網絡結構和孔洞，孔徑分別為3.31 nm 和2.15 nm，從而區別于石墨烯和本征石墨炔納米片等類似碳基二維材料。

  2）源自界面輔助方法化學生長方法，通過限制二維空間中分層分子前體的空間排列可實現結構和形態控制，從而可以大面積高質量地生長。并且，金屬富碳納米片具有低表面粗糙度、可控制的形貌及厚度和增強的π共軛的連續二維結構，從而導致具有穩定且出色的寬帶非線性飽和吸收特性（532 nm和1064 nm）。這種大面積連續薄膜可以輕松轉移到各種基材上，并直接用作可飽和吸收體。

  3）通過控制配體（L1和L2）的聚合濃度、類型和反應條件等可以方便地調節非線性飽和吸收性能，優化了1064 nm波長下的激光被動調Q特性，實現了納秒激光脈沖激光輸出。其中，HgL1納米片的性能可媲美或者超過最先進的二維納米材料（如石墨烯、黑磷、MoS2、γ-石墨炔等）。而HgL2納米片甚至表現出更好的脈沖輸出性能，如更大的單脈沖能量（0.541 μJ）和更高的峰值功率（1.23W）。

  4）研究結果表明，通過改變分子結構（例如芳環、取代基、炔鍵等以及配體中的納米結構和官能團以及金屬中心等），配位聚合前體的濃度和制備條件，可以調節自支撐獨立高質量納米片的化學、納米結構和宏觀形態。這對將來用于二維光電納米材料和器件的各種結構的設計有所幫助。這種出色的光學性能、機械加工性能以及分子尺寸的控制相結合，有利于光電子材料的設計及其在非線性光學、光限幅、光通信和光子計算機等領域的器件應用。

  綜上，該論文在國際上首次揭示了金屬類石墨炔具有優越的非線性光學性能，不僅可以為光學領域提供一類超寬波段的非線性光學材料，而且為二維材料和有機金屬配合物及網絡聚合物開辟新的研究領域和應用方向。這項工作揭示了二維金屬富碳石墨炔納米材料具有獨特的性能和應用前景，有望超越石墨烯，成為一類穩定和多功能的二維納米材料新家族。

  論文鏈接：Linli Xu, et al, Metallated graphynes as a new class of photofunctional 2D organometallic nanosheets, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

  DOI: 10.1002/anie.202014835

  https://doi.org/10.1002/anie.202014835