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  智能水凝膠能夠對外界環(huán)境的細微刺激，作出快速靈敏的響應。基于聚合物分子間化學鍵隨溫度改變而產生的斷裂和重建過程，溫敏水凝膠已在許多生物醫(yī)學前沿領域得到探索和應用。為提升水凝膠的可控響應性，研究者利用無機光熱材料與溫敏聚合物復合構建光刺激響應體系，突破了遠程精準調控水凝膠區(qū)域相變的難題。金簇作為一類尺寸超小的無機原子團簇，具有高效的光熱轉換能力。此外，其表面的有機配體能與聚合物分子結合，從而制備復合水凝膠體系。但在制備過程中，氧化性物質會破壞金簇表面的有機配體和內部的金屬結構，引起金簇聚沉或氧化分解，影響其在復合體系中發(fā)揮性能。如何克服有機/無機材料界面的不相容性，使金簇與聚合物有效復合，對于構建該類智能水凝膠具有重要的研究和應用價值。

  李立東教授團隊通過對金簇配體進行修飾，在谷胱甘肽配體表面修飾不飽和碳碳雙鍵，獲得了新型金簇單體。進而與丙烯酰胺和N -丙烯酰基甘氨酰胺等烯基類單體進行自由基聚合，制備出具有光熱轉換和溫度響應特性的智能復合水凝膠。碳碳雙鍵修飾可有效保護金簇結構防止其氧化破壞，也使金簇能夠作為共價交聯(lián)點改善水凝膠的力學性能。

圖1 （a）金簇（AuNC）修飾不飽和碳碳雙鍵，以及與烯基單體丙烯酰胺（AAm）和N -丙烯酰基甘氨酰胺（NAGA）進行自由基聚合的示意圖。經過自由基聚合后，（b）修飾碳碳雙鍵的金簇與（c）未修飾的金簇中Au元素4f軌道的電子結合能。

  該團隊進一步將透明質酸作為靶向單元修飾在復合水凝膠體系中，可有效捕獲過表達CD44蛋白的MDA-MB-231人類乳腺癌細胞。基于復合體系的光響應能力，可在660 nm光照刺激下實現(xiàn)被捕獲細胞的光控釋放，釋放后的細胞仍然存活。該捕獲和光控釋放過程可在同一平臺上重復實現(xiàn)。這項研究工作對于設計基于金簇和聚合物的光功能復合水凝膠體系提供了一種新的策略。

圖2 （a）復合水凝膠用于細胞捕獲和光控釋放過程的示意圖。（b）復合水凝膠循環(huán)捕獲/釋放MDA-MB-231細胞的顯微圖像，及釋放細胞的存活情況。紅色熒光代表死亡細胞。標尺為200 μm。

  以上相關研究成果發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, DOI: 10.1021/acsami.1c03587）上。論文第一作者為北京科技大學材料科學與工程學院博士生朱書賢，通訊作者為李立東教授和王曉瑜副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c03587