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  電能作為清潔能源之一，在交通運輸等領域逐漸取代傳統化石能源。而高分子薄膜電容器因為其擊穿強度高、使用壽命長等優點，在電動汽車和高鐵中應用廣泛。現階段商業化薄膜電容器為雙軸拉伸聚丙烯薄膜（BOPP），有極低的介電損耗（tanδ～0.0002）、高擊穿強度（700-750 MV/m）和低成本（~$60/mF）。然而因為BOPP膜無法在85 °C以上長時間工作，所以需要額外配備水冷系統以便在電動汽車140-150 °C的環境下使用。并且因為介電常數低，同等條件下電容器的體積過大。因此，下一代電容器需要擁有耐高溫、低介電損耗、高儲能密度、高擊穿強度和長使用壽命等優點。然而同時達到以上條件十分困難。

  近年來，美國凱斯西儲大學祝磊教授團隊致力于研究多層膜技術，將高介電常數如[聚偏二氟乙烯（PVDF）]與低損耗高擊穿強度[如高溫聚碳酸酯（HTPC）]多層共擠出，可以在提高介電常數的同時大幅度降低損耗并提高擊穿強度。繼對多層膜中離子和鐵電翻轉的研究后，近日，該團隊對電荷注入效應損耗有了新的研究發現和理解。該研究成果以“Enhancing Breakdown Strength and Lifetime of Multilayer Dielectric Films by using High Temperature Polycarbonate Skin Layers“為題，發表在《Energy Storage Materials》期刊，論文第一作者是美國凱斯西儲大學大分子科學與工程系的博士生具天雄，通訊作者為祝磊教授。

圖1. （A）150 °C下MLF@HTPC（紅色）和MLF@PVDF（藍色）的直流擊穿測試。（B）100 °C下MLF@HTPC（紅色）和MLF@PVDF（藍色）的直流使用壽命測試。（C）偶極雙電測模型示意圖。MLF@HTPC是HTPC為表層的多層膜，MLF@PVDF是PVDF為表層的多層膜。

  文獻報道曾經發現，大多數高分子介電薄膜交流電下的電擊穿強度要低于比直流擊穿強度，而且這個情況極性材料比非極性材料更嚴重。有觀點認為是外加電場翻轉時電荷由電極向高分子薄膜的注入效應及隨之而來的反電荷中和熱效應引起的。研究在兩種33層HTPC/PVDF多層膜（一種兩側表層材料為PVDF，記作MLF@PVDF；一種兩側表層材料為HTPC，記作MLF@HTPC）中進行，用來理解電荷注入效應的機理和特性。

  首先，通過對比兩種多層膜的擊穿強度測試結果，他們研究了電荷注入效應對不同材料的影響（圖1A）。研究發現，同一種材料，在直流電壓下的擊穿電壓要高于交流電場下的擊穿電壓，而且MLF@HTPC的擊穿強度始終高于MLF@PVDF。對于電極材料的研究選擇在鋁（Al）和金（Au）之間比較，因為一方面鋁是工業界薄膜電容器通用的金屬電極材料，另一方面金是惰性金屬，不會和水或氧氣反應。通過對擊穿強度測試及D-E滯回曲線的研究發現，當電極材料選擇鋁時，電荷注入效應引起的熱擊穿和滯回曲線的損耗要遠遠低于金電極。

  因為擊穿測試可能很大程度上受到材料制備過程中產生的外部缺陷影響，所以接下來又對兩種多層膜的使用壽命進行研究。這種測試不會在第一次擊穿后停下，會繼續持續加外接電壓，直到到達預設時間。程序會記錄下每次發生擊穿的時間點，每個小時會測量樣品的剩余電容值。數據表明，MLF@HTPC在同等條件時間內的擊穿次數要遠小于MLF@PVDF。為了更科學的統計擊穿時間與次數，每種樣品測量了十余次，并統計了每個樣品第1次、第5次直到第35次擊穿所用的時間。如圖1B所示，MLF@HTPC擊穿35次所需時間是MLF@PVDF的3倍。結果表明，MLF@HTPC相較于MLF@PVDF有更好的壽命，這是MLF@HTPC具有更少的電荷注入。

  通過D-E滯回曲線對比分析，電荷注入是高溫高電壓下的主要損耗來源，并且MLF@PVDF的電荷注入損耗是MLF@HTPC損耗的兩倍有余。然而考慮到多層膜內電場的分布，由于PVDF與HTPC介電常數4倍的差距，PVDF層內的電場要比HTPC層內電場小得多。電荷注入效應又是發生在高壓高溫下，為什么MLF@PVDF的電荷注入效應更加嚴重呢？基于上述發現總結，受到水中雙電層的啟發，他們提出了薄膜電容器中一個偶極雙電層理論模型（圖1C，以Al正極/PVDF界面為例）。在模型中，非晶相PVDF偶極在金屬電極受到電荷—偶極相互作用影響，形成一個排列規整電場更高的Stern層。Stern層內高電場引發了部分PVDF晶體的鐵電翻轉，并引起更強的電荷注入效應。相反，因為HTPC為弱極性材料，在電極表面不會形成偶極雙電層，進而使得電荷注入效應的減弱，以及多層膜內部PVDF層的鐵電翻轉減弱。這個研究對今后發展新一代高分子膜薄電容器具有很好的指導作用。

  文章鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829721005900