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  響應(yīng)型形變材料在微流體開(kāi)關(guān)，人工肌肉以及軟體機(jī)器人等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用。動(dòng)態(tài)水凝膠因其對(duì)不同物理和化學(xué)刺激的響應(yīng)，在構(gòu)建形變材料領(lǐng)域有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。雖然高分子水凝膠在形狀記憶及形變材料領(lǐng)域已有顯著進(jìn)展，但是構(gòu)建基于蛋白質(zhì)的形狀記憶和形變材料仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。通過(guò)利用不同蛋白質(zhì)的折疊及解折疊過(guò)程對(duì)于水凝膠的溶脹性能和楊氏模量的動(dòng)態(tài)影響，加拿大不列顛哥倫比亞大學(xué)李宏斌教授研究團(tuán)隊(duì)提出并構(gòu)建了具有形變性能的雙層結(jié)構(gòu)蛋白質(zhì)水凝膠，并實(shí)現(xiàn)了由一維到二維和二維到三維的復(fù)雜水凝膠材料形狀變化。

  研究者采用兩種球型蛋白質(zhì)GB1和FL為基元的多聚蛋白(GB1)8和(FL)8來(lái)分別構(gòu)建水凝膠的雙層結(jié)構(gòu)。這兩種蛋白熱力學(xué)穩(wěn)定性不同，因此在相同濃度的蛋白變性劑鹽酸胍中具有不同的解折疊程度。因此這兩種蛋白質(zhì)的水凝膠在相同濃度的鹽酸胍中呈現(xiàn)不同的溶脹度，而且該差異會(huì)隨著鹽酸胍濃度的變化而改變。基于這種層間溶脹差異性， (GB1)8/(FL)8 雙層水凝膠在PBS溶液中會(huì)向(FL)8 層彎曲。而隨著鹽酸胍濃度的升高，(GB1)8/(FL)8 雙層水凝膠呈現(xiàn)出先變直再反向彎曲的動(dòng)態(tài)形狀變化。這種雙向動(dòng)態(tài)形狀變化高度可逆，并且可借由改變水凝膠層的厚度、厚度比例以及蛋白質(zhì)濃度來(lái)調(diào)整形變程度。

圖一：a) 脫模之后的(GB1)8/(FL)8 雙層水凝膠呈現(xiàn)直立形態(tài)。b) (GB1)8/(FL)8 雙層水凝膠在不同鹽酸胍濃度下呈現(xiàn)動(dòng)態(tài)形狀變化。c) (GB1)8/(FL)8雙層水凝膠在不同鹽酸胍濃度下的彎曲角度變化。d) (GB1)8/(FL)8雙層水凝膠的形態(tài)變化具有高度可逆性。e) 水凝膠層厚度比例對(duì)于(GB1)8/(FL)8 雙層水凝膠在PBS 中彎曲角度的影響。f) (FL)8層蛋白質(zhì)濃度對(duì)于(GB1)8/(FL)8 雙層水凝膠在PBS中彎曲角度的影響。

  通過(guò)先將蛋白質(zhì)變性再交聯(lián)的方式來(lái)制作(FL)8水凝膠層（DC-FL)8），研究者進(jìn)一步擴(kuò)大 了兩層蛋白質(zhì)水凝膠之間的溶脹及機(jī)械性能差異，從而進(jìn)一步提高了雙層水凝膠的形變程度。在此基礎(chǔ)上，研究者將(GB1)8/DC-(FL)8 雙層水凝膠作為“合頁(yè)” 鑲嵌入均質(zhì)水凝膠中， 并通過(guò)設(shè)計(jì)和改變雙層“合頁(yè)”的位置和寬度，實(shí)現(xiàn)了由線條到三角形、正方形以及菱形的膠體形狀轉(zhuǎn)變。此外，借助雙層水凝膠“合頁(yè)”的強(qiáng)帶動(dòng)力，二維平面水凝膠可以折疊成三維立體方塊結(jié)構(gòu)，預(yù)示出實(shí)現(xiàn)更復(fù)雜的立體水凝膠結(jié)構(gòu)的可能性。

圖二：a) (GB1)8/DC-(FL)8雙層水凝膠在不同鹽酸胍濃度下呈現(xiàn)動(dòng)態(tài)形狀變化。b) 以(GB1)8/DC-(FL)8雙層水凝膠為“合頁(yè)”來(lái)實(shí)現(xiàn)水凝膠的折疊形態(tài)變化。c) 折疊角度與“合頁(yè)”寬度之間呈現(xiàn)線性關(guān)系。d) 同過(guò)控制(GB1)8/DC-(FL)8雙層水凝膠“合頁(yè)”寬度和位置設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)條狀水凝膠由一維到二維的形狀改變。e) 借助雙層水凝膠“合頁(yè)”的強(qiáng)帶動(dòng)力，二維平面水凝膠可以折疊成三維立體方塊結(jié)構(gòu)。

  本研究證實(shí)了蛋白質(zhì)折疊和解折疊可被作為一種通用方法來(lái)構(gòu)建蛋白質(zhì)形變材料。由于球型蛋白質(zhì)折疊和解折疊的普遍性和對(duì)于不同刺激的廣泛響應(yīng)性，利用由此產(chǎn)生的水凝膠溶脹及機(jī)械性能差異和雙層結(jié)構(gòu)的構(gòu)建，將使球型蛋白質(zhì)水凝膠在形狀記憶及形變材料領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)新的突破和應(yīng)用。該工作以Engineering shape memory and morphing protein

hydrogels based on protein unfolding and folding”為題發(fā)表在Nature Communications ( Nat Commun 13, 137 (2022). 文章第一作者為博士生邊清源。該研究得到加拿大國(guó)家自然科學(xué)與工程研究委員會(huì)的資助。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-27744-0