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  有機混合離子-電子導體（organic mixed ionic-electronic conductor，OMIEC）具有傳輸離子電荷和電子電荷的特性，其應用在電化學晶體管（organic electrochemical transistor，OECT）中能夠高效地將弱離子/電輸入信號轉換為強電輸出信號，這使其可應用在有機生物電子器件中，如生物化學傳感、電生理信號記錄、細胞阻抗監測和低壓放大器等。在OECT中，離子傳輸能力（體積電容，C*）和電荷傳輸能力（電荷遷移率，μ）同等重要，它們的乘積μC*是評價OECT器件性能的重要品質因子。迄今為止，高性能的p-型OECT溝道材料開發方面已取得了巨大進展，多個材料體系中已經取得了大于100 F cm^-1 V^-1 s^-1的μC*值。相比之下，n-型OECT溝道材料的發展明顯滯后，μC*值相對較低，目前主要集中在0.1~1 F cm^-1 V^-1 s^-1。然而，n-型OECT的發展對生物探針和低功率邏輯電路等有機生物電子器件的發展十分重要。因此，開發高性能的新型n-型OMIEC對推動OECT的發展至關重要。目前文獻中報道的高性能的n-型溝道材料的C*值已經與p-型溝道材料相當。然而n-型材料的電子遷移率μ_e值（10^-5~10^-2 cm² V^-1 s^-1）遠遠低于p-型材料的空穴遷移率μ_h（＞0.1~1 cm² V^-1 s^-1）。所以，開發具有高電子傳輸能力且能同時保持高離子傳輸能力的新型n-型OMIEC材料是推動n-型OECT發展的關鍵。

  并雙噻吩酰亞胺二聚體（f-BTI2）是雙噻吩酰亞胺（BTI）的并環衍生物，具有共面性高、溶解性好和缺電性程度高等顯著優勢，其構建的n-型高分子半導體在有機場效應晶體管、全聚合物太陽能電池和有機熱電中均取得了優異的器件性能（Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9924–9929；Angew. Chem., Int. Ed. 2017, 56, 15304-15308；Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 14449-14457；Nature, 2021, 599, 67-73）。基于f-BTI2優良的性質，南方科技大學材料系郭旭崗教授團隊制備了兩個給體-受體（D-A）型n-型有機混合離子-電子導體f-BTI2TEG-T和f-BTI2TEG-FT（Angew. Chem., Int. Ed. 2021, 60, 24198-24205）。當應用在OECT中，其最大μC*值為15.2 F cm^-1 V^-1 s^-1。通過計算得出最優OECT器件的μ_e為0.034 cm² V^-1 s^-1。在此基礎上，該團隊通過引入共軛長度更長的TVT和TVTCN給體單元制備了兩個n-型高分子半導體f-BTI2g-TVT和f-BTI2g-TVTCN（圖1a）。通過紫外-可見外吸收光譜、循環伏安法、紫外-可見-近紅外吸收光譜和循環伏安法聯用（圖1b-d）和掠入射廣角X射線散射等表征方法，系統研究了氰基化策略對高分子的光物理吸收特性、前沿分子軌道能級、電化學摻雜和薄膜形貌等的影響。研究發現，氰基的引入減弱了D-A相互作用，加強了極化子排布，降低了前線軌道能級，增加了電化學摻雜能力和提升了有機薄膜晶體管的電子遷移率（圖1e）。

  當應用于OECT器件時，兩個高分子均表現出優異的n-型特征（圖2a-d）。在柵極電壓（V_g）為1 V時，f-BTI2g-TVTCN器件獲得的最大歸一化跨導（g_{m, norm}）和μC*值分別為12.8 S cm^–1和41.3 F cm^-1 V^-1 s^-1，均遠遠高于基于f-BTI2g-TVT的器件。基于f-BTI2g-TVTCN器件的最大μC*值為41.3 F cm^-1 V^-1 s^-1為目前文獻報道中n-型OECT溝道材料的最高值（圖2e）。進一步分析發現，f-BTI2g-TVTCN在OECT器件中獲得了0.24 cm^-1 V^-1 s^-1的μ_e，這是其器件獲得高性能的主要原因。這些研究結果表明氰基化策略在構建高性能n-型OMIEC方面的巨大優勢，為進一步推動n-型OECT溝道材料的發展提供了重要的設計思路和材料基礎。

  以上相關成果以Cyano-Functionalized n-Type Polymer with High Electron Mobility for High-Performance Organic Electrochemical Transistors為題發表在《Advanced Materials》，該論文的第一作者為南方科技大學馮奎副研究員和單文韜，通訊作者為南方科技大學郭旭崗教授和郭晗副研究員。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202201340

  郭旭崗教授團隊網址：http://faculty.sustech.edu.cn/guoxg/