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  隨著器件集成度的提高和使用環(huán)境的日益復(fù)雜，界面接觸差，應(yīng)力集中的熱界面材料在實際應(yīng)用中極易發(fā)生不規(guī)則變形、熱膨脹和擠壓以及振動，造成較大的溫度梯度和局部溫度過熱，導(dǎo)致界面層分離、熱控制失效和工程失效。因此，為確保散熱效果，設(shè)計能夠自動適應(yīng)應(yīng)用環(huán)境與非平整、粗糙和動態(tài)的接觸表面實現(xiàn)牢固貼合接觸，在不同的溫度場中保持良好的快速熱疏導(dǎo)能力的新型快速自修復(fù)彈性導(dǎo)熱材料是解決這一問題的重要策略之一。此外，除了高回彈性外，維持界面的黏附性是降低界面熱阻、提高k值的另一有效措施。具有強黏附力的導(dǎo)熱材料不僅可以改善導(dǎo)熱填料與聚合物之間的界面接觸，保持導(dǎo)熱材料的機械完整性和穩(wěn)定性，而且可以有效避免傳熱界面膨脹時新型導(dǎo)熱材料的脫落。根據(jù)之前的研究，在選擇取向高導(dǎo)熱填料的基礎(chǔ)上，通過控制聚合物分子間相互作用、軟硬段的類型以及交聯(lián)結(jié)構(gòu)的分布，優(yōu)化分子間氫鍵與強交聯(lián)的比例，實現(xiàn)可逆作用與強交聯(lián)的互補，獲得具有連續(xù)立體網(wǎng)絡(luò)的聚合物，對于設(shè)計具有強黏附力和高彈性的新型自修復(fù)導(dǎo)熱復(fù)合材料具有重要意義。

  近日，天津大學(xué)封偉教授團隊使用乙烯基封端的聚二甲基硅氧烷（PDMS）作為交聯(lián)增強劑，聚2-[[（丁胺基）羰基]氧基]乙酯（PBA）作為軟段，通過優(yōu)化分子間的高密度氫鍵相互作用和分子間的強交聯(lián)的比例，合成了一種具有高黏附力和快速完全自修復(fù)的聚合物材料（PBA–PDMS）。然后，基于力-熱耦合設(shè)計思想，以褶皺石墨烯（FGf）為導(dǎo)熱填料，在真空條件下采用物理浸漬法制備了高回彈、高導(dǎo)熱、強界面黏附性的快速自修復(fù)的導(dǎo)熱復(fù)合材料（PBA–PDMS/FGf）（圖1）。結(jié)合分子模擬及測試，聚合物在室溫下放置2 h可以實現(xiàn)結(jié)構(gòu)及力學(xué)性能的完全自修復(fù)（圖2）。復(fù)合材料的初始面外導(dǎo)熱系數(shù)為13 ± 0.2 W·m^-1·K^-1，平面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)為8.3 ± 0.2 W·m^-1·K^-1。同時，PBA分子間氫鍵可在材料損傷處實現(xiàn)分子鏈段的重組，抑制和修復(fù)材料的裂紋和分層，實現(xiàn)導(dǎo)熱通道和碳骨架的重新構(gòu)建，室溫下修復(fù)2 h，PBA–PDMS/FGf復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能和機械性能可恢復(fù)到初始狀態(tài)（圖3，圖4），并在機械手傳熱驗證了這一導(dǎo)熱自修復(fù)性能。PBA–PDMS/FGf材料的設(shè)計和應(yīng)用，實現(xiàn)了自修復(fù)與黏彈性的完美結(jié)合，并詮釋了材料力學(xué)性能及導(dǎo)熱性能的修復(fù)機理（圖5）。