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  可拉伸電源，尤其是可拉伸鋰離子電池(LIBs)，因其為柔性/可穿戴電子產(chǎn)品提供動力的巨大前景而受到越來越多的關注。盡管最近取得了一些進展，但開發(fā)出能夠承受大變形的超拉伸鋰電池仍然是一個挑戰(zhàn)。可拉伸的LIBs需要彈性電解質(zhì)作為基本成分，而大多數(shù)彈性電解質(zhì)的離子電導率在變形過程中急劇下降，尤其是在大變形過程中。這就是為什么高度可拉伸的LIBs直到現(xiàn)在還難以被實現(xiàn)的重要原因。

  圖1a為拉伸電解質(zhì)的制備路徑。PEU-4的FTIR如圖1b所示，單體EGEMA和單體UpyMA的紅外光譜在1640 cm^-1處顯示出明顯的-CH=CH-雙鍵特征峰，在1660 cm^-1處和1695 cm^-1處存在C=O的特征峰，其上的O能與-NH-中的H相互作用，產(chǎn)生氫鍵。在聚合后的PEU和PEGMEA中，屬于-CH=CH-雙鍵的特征峰完全消失，表明活性單體已充分反應。

圖2.制備電解質(zhì)的力學性能

  圖2a的照片顯示了PEU-4的優(yōu)異拉伸性和良好的透明度，而圖2c也證實了該聚合物電解質(zhì)具有著優(yōu)異的彈性。為了進一步探究Upy基團對聚合物電解質(zhì)力學性能的影響，接著測試了PEU-0、PEU-2、PEU-4和PEU-6的應力-應變曲線。如圖2b所示，PEU-0表現(xiàn)出優(yōu)異的拉伸性，斷裂伸長率為5290%。而隨著Upy基團的引入，PEU-2相比較PEU-0在拉伸性上毫不遜色，斷裂伸長率為5220%，應力最大值也增加了兩倍多。PEU-2在應變?yōu)?951%處應力有一段下降，起了一個峰，這是產(chǎn)生了應力屈服現(xiàn)象，因為PEU-2是熱塑性聚合物，鏈段在拉伸的過程中會相互滑移，這也被稱為取向，在這個峰的最高點之前PEU-2呈可完全回復的彈性形變，之后為不能完全回復的塑性形變。而PEU-2彈性形變的范圍是小于PEU-0的。上述變化是由于Upy基團的引入帶來了大量的氫鍵，氫鍵在提高聚合物模量的同時也能提供一定的拉伸性。然而Upy基團本身是個剛性鏈段，所以相比于擁有柔性側(cè)鏈基團的EGMEA單體，Upy基團的引入反而會降低聚合物的拉伸性，PEU-4和PEU-6的曲線更是證明了這一點。隨著Upy基團含量的增加，拉伸性明顯降低，模量卻只有少量的提高，彈性形變的范圍也是明顯的降低。通過應變在0-500%的十個應力應變循環(huán)來研究PEU-x的回彈性，以PEU-4為例，圖2c中PEU-2顯示出較好的回彈性。經(jīng)過十個連續(xù)的循環(huán)，PEU-4的應力殘余在60%應變處。

圖3.電解質(zhì)材料的電化學性能

  除了具有優(yōu)異的拉伸性和透明性的特點外，PEU-0、PEU-2、PEU-4和PEU-6 在 30 ℃時分別表現(xiàn)出0.72、0.41、0.35和0.32 mS·cm^-1的高離子電導率（圖3a）。當溫度升高時，PEU-x（x = 0、2、4、6）的離子電導率增加，反之亦然，這是由于溫度的提高會增加載流子的動能，這一現(xiàn)象在離子導電導體中非常普遍。此外，圖3a顯示，離子電導率與溫度從30 ℃到80 ℃遵循Vogel-Tammann-Fulcher（VTF）關系。根據(jù)擬合結(jié)果，PEU-0、2、4和6的低活化能（E_a）分別為2.67、3.45、3.31和4.12 kJ·mol^-1。圖3b和3c分別顯示了PEU-0、PEU-x（x = 2、4、6）的線性掃描伏安曲線（LSVC）。與PEU-0相比，PEU-x（x = 2、4、6）在5 V以上表現(xiàn)出更穩(wěn)定的電化學窗口，表明添加UpyMA有利于提高聚合物電解質(zhì)的穩(wěn)定性。基于機械和電化學性能，本工作進一步研究了PEU-4。如圖3d所示，由于SEI膜的形成， Li/PEU-4/Li電池的EIS從第1天到第6天增加，形成了穩(wěn)定的SEI膜，6天后EIS穩(wěn)定，表明PEU與鋰電極具有良好的界面穩(wěn)定性。對稱的Li/PEU-4/Li電池在0.025和0.05 mA·cm^-2下也表現(xiàn)出循環(huán)的穩(wěn)定性（圖3e），進一步證明了PEU-4與Li電極的良好界面相容性。

圖4.基于制備電解質(zhì)組裝電池性能表征

圖5.拉伸電極的制備及其拉伸器件的進一步展示

  圖5展示了拉伸電極的制備，對應集流體能夠在高倍拉伸條件下作為導線，SEM表征正面電極和拉伸基體有良好的界面接觸，基于拉伸電極和電解質(zhì)組裝的拉伸電池在拉伸態(tài)能夠使得LED工作。

  綜上所述，本文提出了一種有效的共聚策略，制備了具有超拉伸性能的聚合物鋰離子導體，所得到的聚合物導體具有高的室溫離子電導率(0.35 S cm^-1)和寬的電化學窗口(5.3 V)，并在0~4000%的大變形范圍內(nèi)保持較高的離子電導率。此外，可拉伸聚合物導體可作為拉伸集流體的彈性基體。制備的拉伸集流體在500%的應變下具有低電阻(~44 Ω)。與可拉伸電解質(zhì)相結(jié)合，可拉伸鋰電池在拉伸到1200%時仍能顯示出足夠的能量來點亮LED。本文提供的超可拉伸聚合物鋰離子導體為在超高變形條件下制備高離子導電性的離子導電材料提供了一種有效的方案，為高倍可拉伸鋰電池的開發(fā)提供了可能。同時，該材料在不同種類的本征可拉伸能量存儲設備、軟機器人、可伸縮的傳感器，以及其他靈活/可伸縮的電子產(chǎn)品中也有應用的可能性。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.fmre.2022.06.003

作者簡介：

  王師，中國科學院大學博士，南京郵電大學化學與生命科學學院，專任教師，江蘇省“雙創(chuàng)博士”，長期致力于固態(tài)電解質(zhì)、柔性電子與儲能等領域的研究工作。能夠熟練進行聚合物電解質(zhì)材料的設計、制備與表征及（柔性）儲能器件的制備與表征，善于通過分子設計調(diào)控功能聚合物的光電性能和力學性能，掌握柔性電子器件的關鍵制備工藝。發(fā)表SCI論文20余篇，包括國際主流期刊Advanced Functional Materials, Fundmental Research, Chemical Engineering Journal, Nature Communications, ACS Materials Letters, Journal of Materials Chemistry A, Journal of Power Sources及ACS Applied Materials & Interfaces等。申請中國發(fā)明專利4項，其中2項授權(quán)。

  賴文勇，南京郵電大學教授，長期致力于有機高分子光電功能材料與器件領域的研究工作，近年來，圍繞有機光電材料與器件的高性能化與多功能化開展研究工作，作出了較為系統(tǒng)、頗具特色、得到國內(nèi)外同行關注和認可的研究工作。申請人領銜團隊在Chemical Society Reviews, Research, Advanced Materials, Angewandte Chemie, Nature Communications等期刊發(fā)表期刊論文200余篇（139篇IF > 3.0），其中申請人以一作/通訊/共同通訊作者身份發(fā)表SCI論文153篇；獲授權(quán)發(fā)明專利50件；研究結(jié)果產(chǎn)生了積極的國際影響，被國內(nèi)外同行在包括Science, Nature Materials等國際期刊的論文中正面引用和評述，總他引7421次（截止2022年3月8日）。主持完成國家重點基礎研究計劃項目（青年項目，科技部結(jié)題優(yōu)秀）、國家優(yōu)秀青年科學基金項目、江蘇省杰出青年基金項目等10余項。先后獲國家自然科學獎二等獎（2013，2/5）、中國青年科技獎（2016，1/1）、教育部自然科學一等獎（2020，2/5）、中國電子學會自然科學一等獎（2019，2/5）等。申請人入選國家萬人計劃科技創(chuàng)新領軍人才（2016）、科技部中青年科技創(chuàng)新領軍人才（2015）、“長江學者獎勵計劃”青年學者（2016）等。