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西安交大張志成教授團(tuán)隊(duì) JMCA：通過(guò)共聚引入載流子陷阱實(shí)現(xiàn)全有機(jī)聚合物電介質(zhì)的高脈沖放電儲(chǔ)能性能

2022-07-27 來(lái)源：高分子科技

關(guān)鍵詞：聚甲基丙烯酸甲酯高放電能量密度高放電效率全有機(jī)聚合物電介質(zhì)

電介質(zhì)電容器由于充放電速度快，功率密度高等優(yōu)點(diǎn)在微電子、生物醫(yī)療、混合動(dòng)力汽車、大功率換能器、高壓輸電系統(tǒng)和軍事領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。但是，極化強(qiáng)度和擊穿場(chǎng)強(qiáng)之間的矛盾導(dǎo)致了電介質(zhì)材料較低的儲(chǔ)能密度并且限制了電子器件集成化、微型化的發(fā)展趨勢(shì)。如何平衡極化和擊穿場(chǎng)強(qiáng)之間的矛盾，對(duì)于獲得優(yōu)異的儲(chǔ)能性能具有重要意義。

近日，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院張志成教授團(tuán)隊(duì)提出了一種不依賴高極性基團(tuán)來(lái)改善電介質(zhì)儲(chǔ)能密度的方法。作者將少量具有p-π共軛結(jié)構(gòu)的N-乙烯基咔唑(VK)單元作為電荷陷阱通過(guò)共聚的方式引入到聚甲基丙烯酸甲酯 (PMMA)主鏈中。在高電場(chǎng)下，具有高HOMO能級(jí)和高電子親和能的VK單元作為陷阱中心可以有效捕獲材料中的自由電荷和空穴。同時(shí)VK單元作為陷阱有望通過(guò)碰撞、散射和捕獲來(lái)降低載流子的能量，從而抑制二次碰撞電離的形成，避免雪崩擊穿導(dǎo)致的電介質(zhì)早期失效。

研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)VK單元的含量為3.6mol%時(shí)P(MMA-VK)的介電儲(chǔ)能性能最佳。在750 MV/m電場(chǎng)時(shí)，樣品的可釋放能量密度達(dá)到15.7 J/cm³（η=88%），且樣品經(jīng)過(guò)10⁴循環(huán)后表現(xiàn)出良好的抗疲勞特性。通過(guò)熱刺激去極化電流(TSDC)、脈沖電聲法(PEA) 和密度泛函理論(DFT)的綜合測(cè)試計(jì)算發(fā)現(xiàn)P(MMA-VK)優(yōu)異的介電儲(chǔ)能性能主要是通過(guò)VK單元的載流子捕獲效應(yīng)實(shí)現(xiàn)的。這項(xiàng)工作為同時(shí)實(shí)現(xiàn)高放電能量密度和高放電效率的全有機(jī)聚合物電介質(zhì)的制備提供了新策略。

圖1. （a）和（b）BOPP和P(MMA-VK)-2在室溫和100^oC環(huán)境下的電滯回線；（c）和（d）BOPP和P(MMA-VK)-2在室溫和100^oC環(huán)境下的可釋放能量密度和釋放效率；（e）BOPP、PMMA和P(MMA-VK)-2在室溫和100^oC環(huán)境下的功率密度；（f）PMMA在400 MV/m和P(MMA-VK)-2在600 MV/m電場(chǎng)時(shí)的耐疲勞特性。

通過(guò)BOPP和P(MMA-VK)-2在室溫和高溫環(huán)境下的電滯回線（圖1（a）和（b））計(jì)算材料的儲(chǔ)能密度，P(MMA-VK)-2的在室溫下的可釋放能量密度可以達(dá)到15.7 J/cm³且可釋放效率保持在88%以上，在同電場(chǎng)下相較于商用的BOPP提高了2倍。此外，P(MMA-VK)-2在室溫和高溫環(huán)境下具有穩(wěn)定的功率密度且高于PMMA和商用BOPP（圖1（e））。圖1（f）為材料的電場(chǎng)疲勞測(cè)試，證明了制備的材料具有良好的抗疲勞特性。

圖2. (a)和(b) PMMA和P(MMA-VK)-2的熱刺激去極化電流；(c)和(d) PMMA和P(MMA-VK)-2在+25 MV/m電壓下的空間電荷分布；(e)和(f) PMMA和P(MMA-VK)-2在去除+25 MV/m后的空間電荷分布。

TSDC和PEA測(cè)試結(jié)果證明P(MMA-VK)系列聚合物儲(chǔ)能性能的提高主要源于材料中咔唑環(huán)的載流子捕獲效應(yīng)。P(MMA-VK)-2的去極化電流遠(yuǎn)高于PMMA主要是由于高溫環(huán)境下空間電荷脫陷導(dǎo)致的，說(shuō)明P(MMA-VK)-2中存在電荷陷阱（圖2（a）和（b））。通過(guò)P(MMA-VK)-2和PMMA在25 MV/m電場(chǎng)下和去掉電場(chǎng)時(shí)的空間電荷分布曲線可以發(fā)現(xiàn)，在PMMA中引入咔唑單元可以有效地阻礙電極電荷注入，并提供陷阱位點(diǎn)捕獲空間電荷，從而協(xié)同提高P(MMA-VK)的擊穿強(qiáng)度。

圖3. (a) P(MMA-VK)中空間電荷捕獲機(jī)理示意圖；(b) PMMA和P(MMA-VK)的分子軌道能級(jí)分布圖。

為了深入理解咔唑單元對(duì)載流子傳輸和捕獲的影響，作者基于密度泛函理論計(jì)算了PMMA和P(MMA-VK)的分子軌道能級(jí)和電荷分布。圖3顯示存在咔唑環(huán)的局域分子鏈其HOMO能級(jí)高于PMMA且LUMO能級(jí)也較純PMMA低，說(shuō)明P(MMA-VK)比PMMA具有更強(qiáng)的空穴和電子捕獲能力。另一方面，P(MMA-VK)的禁帶寬度高達(dá)4.73 eV，完全滿足文獻(xiàn)中提出的高擊穿強(qiáng)度的要求。

圖4.聚合物基電介質(zhì)的儲(chǔ)能性能對(duì)比.

相關(guān)研究成果以“High Energy Storage Density and Low Energy Loss Inspired by Inserting Charge Traps in all Organic Dielectric Materials”為題發(fā)表在《Journal of Materials Chemistry A》。西安交通大學(xué)張志成教授、魏曉勇教授為論文的通訊作者，西安交通大學(xué)博士研究生張美榮為論文第一作者。感謝國(guó)家自然科學(xué)基金（No. 92066204, 92166205, 52073225, 52003214）、陜煤聯(lián)合基金（No. 2019JLM-31）對(duì)本文的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D2TA03884F

課題組相關(guān)研究：http://gr.xjtu.edu.cn/en/web/zhichengzhang

課題組長(zhǎng)期招收電介質(zhì)儲(chǔ)能、介電彈性體、聚合物鐵電壓電材料等方向的碩士、博士研究生。

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（責(zé)任編輯：xu）

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