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青科大王慶富教授團隊 ACS AMI：環氧化天然橡膠/甘氨酸改性聚丙烯酸交聯網絡粘合劑構建超循環穩定的鋰離子電池Si負極

2022-07-29 來源：高分子科技

隨著新能源汽車的快速發展以及傳統化石資源的日趨枯竭，人們對于高比容量鋰離子電池的需求日益增加。硅(Si)以其高比容量(4200mAh g^-1)以及含量豐富等優勢成為了下一代鋰離子電池潛在負極材料，但是Si在電池充放電的過程中存在著巨大的體積膨脹(>300%)，這會導致電極材料的粉化、脫落，影響電池的循環穩定性。為了解決上述問題，研究人員們采取了制備Si納米材料與Si基復合材料，開發新型粘合劑等一系列措施。其中新型粘合劑的開發由于經濟簡單易于產業化吸引了大量科研人員的關注。粘合劑作為電極的組成部分之一，在維持電極結構完整與改善電極的循環穩定性上起著至關重要的作用，如何選取適合的粘合劑組分并且合理設計粘合劑的結構成為了當前科學家們的研究重點。

圖1. (a) PAG/ENR水系粘合劑的合成工藝示意圖, (b) PAA粘合劑和PAG/ENR粘合劑的工作機理

近期，青島科技大學王慶富教授團隊研究了一種環氧化天然橡膠(ENR)/甘氨酰胺鹽酸鹽改性聚丙烯酸(PAG)交聯網絡粘合劑，結合極性基團之間的氫鍵作用以及共價鍵反應，按照預先設計的雙交聯網絡結構，構建了一種環保高效的應用于鋰離子電池Si負極的水系粘合劑，其反應機理及結構如圖2所示。由于伯胺基團與環氧基團的高反應活性，使得ENR的環氧基團與PAG的伯氨基團在較為溫和條件下進行反應，產生共價交聯，反應生成的羥基又能與PAG中剩余的羧基生成氫鍵，從而形成雙交聯網絡結構，以此作為Si陽極的骨架材料，包覆在Si顆粒周圍，抑制其膨脹。同時，在該粘合劑體系中，粘合劑中的羧基和羥基可以與Si顆粒表面的含氧官能團形成氫鍵，可以對Si起到很好的固定作用。此外，在Si體積膨脹過程中ENR自身的彈性能夠可逆拉伸與收縮，同樣可以給Si提供一個反向的抑制力，實驗結果表明這項研究工作制備的粘合劑能夠有效改善Si電極的電化學性能(圖3)與界面穩定性(圖4)，為鋰離子電池Si負極粘合劑的開發提供了一種新的思路。該工作以“Synergistic Double Cross-Linked Dynamic Network of Epoxidized Natural Rubber/Glycinamide Modified Polyacrylic Acid for Silicon Anode in Lithium Ion Battery: High Peel Strength and Super Cycle Stability”為題發表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上。該研究得到科技部國際合作項目、山東省優秀青年基金和山東省青創人才團隊計劃的支持。

圖2. 反應機理和材料結構表征。(a) 天然橡膠的環氧功能化，(b) ENR和NR的¹H NMR，(c) ENR和NR的¹³C NMR，(d) PAA的改性，(e) PAG、GA和PAA的¹H NMR，(f) PAG、GA和PAA的¹³C NMR，(g) PAG-ENR 粘合劑的交聯機理，(h) PE55、PAG、ENR的FTIR 吸收光譜

圖3. 不同電極的電化學數據。(a) 首次充放電曲線，(b) 1A g^-1電流密度下的循環充放電行為，(c) 倍率性能，(d) PE55電極的循環伏安曲線。

圖4. 不同電極循環前后的表面SEM圖.循環前的(a)PAA;(c)PE73;(e)PE55;(g)PE37電極;在1A g^-1的電流密度下循環100次后的(b)PAA;(d)PE73;(f)PE55;(h)PE37電極

該工作是團隊近期關于鋰離子電池Si負極粘合劑相關研究的最新進展之一。Si負極的體積膨脹問題往往給Si負極的進一步開發應用帶來極大困擾。為此團隊制備了一系列雙交聯網絡粘合劑，以共價鍵和氫鍵共同來抑制適應Si的體積膨脹，以此來改善Si的循環穩定性，延長電極的循環壽命。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c08038

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（責任編輯：xu）

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