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中山大學(xué)張鵬課題組：PEDOT基熱電材料的結(jié)構(gòu)與設(shè)計(jì)

2022-07-30 來源：高分子科技

關(guān)鍵詞：PEDOT:PSS 熱電材料同步輻射小角散射無需后處理高性能

聚(3,4-二氧乙撐噻吩):聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)，是當(dāng)前最受關(guān)注、應(yīng)用最為廣泛的一種柔性熱電材料。然而，未經(jīng)處理的PEDOT:PSS薄膜的電導(dǎo)率僅有1S cm^-1左右，限制了其熱電性能。最近，研究人員使用二次離子摻雜來提高PEDOT:PSS的性能。然而離子摻雜如何改變PEDOT:PSS的溶液和薄膜結(jié)構(gòu)，導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)與熱電性能的關(guān)聯(lián)等方面仍然缺乏系統(tǒng)、有效的研究。

近期，中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院張鵬課題組依托同步輻射小角散射（SAS）技術(shù)開發(fā)了一種無需后處理的、高性能熱電材料。該工作基于同步輻射及中子源SAS技術(shù)對(duì)離子液體（IL）摻雜PEDOT:PSS水基分散液的溶液結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)表征（圖1）,首次揭示了PEDOT:PSS/IL溶液超分子組裝結(jié)構(gòu)。進(jìn)一步，利用同步輻射掠入射X射線散射（GIWAXS）等技術(shù)對(duì)PEDOT:PSS/IL薄膜內(nèi)分子構(gòu)象及排列進(jìn)行了深入研究。基于此，初步建立了PEDOT:PSS/IL雜化材料的多尺度結(jié)構(gòu)模型（圖3）并對(duì)PEDOT基熱電材料的結(jié)構(gòu)-熱電性能（圖4）關(guān)聯(lián)進(jìn)行了闡釋。相關(guān)發(fā)現(xiàn)，預(yù)期為新型柔性熱電材料的設(shè)計(jì)、開發(fā)和商業(yè)化應(yīng)用提供理論指導(dǎo)。該工作以“Deciphering the superior thermoelectric property of post- treatment-free PEDOT:PSS/IL hybrid by X-ray and neutron scattering characterization”為題發(fā)表在《npj flexible electronics》上。文章第一作者是中山大學(xué)博士生李鑫。該研究得到國家自然科學(xué)基金委、上海光源、北京光源、澳洲中子源等國內(nèi)外大科學(xué)設(shè)施的支持。

圖1 PEDOT:PSS溶液的溶液微觀結(jié)構(gòu)。(a) 微相分離核（PEDOT）-殼（PSS）結(jié)構(gòu)和（c）棒狀微結(jié)構(gòu)，此結(jié)構(gòu)來源于（b）SAXS原始數(shù)據(jù)和擬合數(shù)據(jù)。（d）通過SANS 數(shù)據(jù)擬合后的PEDOT:PSS超分子組裝示意圖。

圖2 PEDOT:PSS薄膜的（a）UV?vis-NIR光譜，（b）Raman光譜，（c）2D GIWAXS圖像，（d）1D GIWAXS散射圖，（e）PEDOT:PSS的層狀堆疊結(jié)構(gòu)示意圖。

圖3 PEDOT:PSS薄膜的多尺度結(jié)構(gòu)示意圖。

圖4 PEDOT:PSS薄膜的熱電性能（a）Seebeck系數(shù)，（b）電導(dǎo)率，（c）功率因子，（d）近期報(bào)道的無后處理的PEDOT:PSS薄膜熱電性能對(duì)比。

該工作是課題組近期關(guān)于聚合物功能雜化材料、同步輻射X射線散射技術(shù)及其應(yīng)用相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。結(jié)構(gòu)和設(shè)計(jì)是聚合物雜化材料高性能化的重要組成部分。為此課題組基于同步輻射X射線散射先進(jìn)結(jié)構(gòu)表征技術(shù)，對(duì)材料的加工、服役過程進(jìn)行原位研究，深入揭示了聚合物雜化材料在加工過程、多場(chǎng)環(huán)境下的結(jié)構(gòu)演變行為。在過去的兩年中，課題組成功開發(fā)了多種適用于同步輻射線站環(huán)境的原位實(shí)驗(yàn)裝置（專利號(hào)：ZL202123369353.8, ZL202022905252.2）。基于此，利用同步輻射X射線散射技術(shù)（WAXS/SAXS/GIWAXS/GISAXS）對(duì)聚合物雜化材料的溶液自組裝行為（Giant 2021，6, 100056；Langmuir 2022，38 (8), 2460-2466），溶液成膜過程（npj Flexible Electronics 2022，6 (1), 6），薄膜結(jié)構(gòu)（ACS Applied Polymer Materials 2021，3 (1), 98-103；Chemistry of Materials 2021， 33 (7), 2673-2682）等進(jìn)行了系統(tǒng)研究，深入揭示聚合物雜化材料的構(gòu)效關(guān)系，并用于指導(dǎo)新材料的設(shè)計(jì)、制備工藝的開發(fā)（專利號(hào)：ZL202011643287.1）及其在電池、熱電等領(lǐng)域的應(yīng)用。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41528-022-00138-y

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（責(zé)任編輯：xu）

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