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江南大學(xué)劉天西教授團隊 Small：MOF基纖維網(wǎng)絡(luò)增強聚合物復(fù)合電解質(zhì)實現(xiàn)高性能全固態(tài)鈉金屬電池

2023-01-26 來源：高分子科技

關(guān)鍵詞：全固態(tài)鈉金屬電池固體聚合物電解質(zhì) 鈉離子選擇性界面穩(wěn)定性

全固態(tài)鈉金屬電池具有高安全性、高能量密度高以及低成本等優(yōu)勢，是一種極具潛力的儲能體系，尤其在大規(guī)模儲能領(lǐng)域具有極大的應(yīng)用前景。固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）是構(gòu)成全固態(tài)電池的核心部件，與其他類型的固態(tài)電解質(zhì)相比，SPE具有更優(yōu)異的柔韌性，易于加工制備，并且易于形成緊密的電極/電解質(zhì)界面，被認為是有望率先突破商業(yè)化瓶頸的固態(tài)電解質(zhì)體系。然而，SPE較低的離子傳導(dǎo)率和鈉離子遷移數(shù)極大限制了其實際應(yīng)用。此外，SPE與金屬鈉負極界面兼容性差的問題加劇了鈉枝晶的生長，成為限制其商業(yè)化的另一瓶頸。因此，開發(fā)兼具高離子傳導(dǎo)率、高鈉離子遷移數(shù)和良好界面兼容性的SPE體系對于發(fā)展高性能全固態(tài)鈉金屬電池至關(guān)重要。

近期，江南大學(xué)劉天西教授課題組在《Small》期刊上發(fā)表了題為“Achieving Ultra-Stable All-Solid-State Sodium Metal Batteries with Anion-Trapping 3D Fiber Network Enhanced Polymer Electrolyte”的文章（DOI: 10.1002/smll.202206740）。該課題組結(jié)合靜電紡絲與溶液澆筑相技術(shù)制備了一種具有高鈉離子選擇性的MOF基纖維網(wǎng)絡(luò)增強的聚合物復(fù)合電解質(zhì)（ATFPE），以實現(xiàn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)高鈉離子傳導(dǎo)率和與金屬鈉負極的界面兼容性。研究表明，該ATFPE由于具有連續(xù)的3D離子傳輸通道和對陰離子獨特的俘獲效應(yīng)，表現(xiàn)出1.1×10^-4 S cm^-1的高離子傳導(dǎo)率、0.63的高鈉離子遷移數(shù)以及良好的界面穩(wěn)定性。得益于上述優(yōu)點，使用ATFPE組裝的Na/Na對稱電池在0.1 mA cm^-2下可以穩(wěn)定循環(huán)超過600 h，即使在0.5 mA cm^-2的大電流密度下也僅有0.58 V的超低過電位。有限元模擬結(jié)果表明，MOF基纖維網(wǎng)絡(luò)的存在能夠促進金屬鈉負極表面Na⁺和電場電勢的均勻化，進而實現(xiàn)了Na⁺在電解質(zhì)/鈉負極界面的快速轉(zhuǎn)移和在負極表面的均勻沉積。最后，使用ATFPE組裝的全固態(tài)鈉金屬電池表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和長循環(huán)穩(wěn)定性，在電流密度0.1 C的條件下，放電比容量高達117. 5 mAh g^-1，盡管在1 C條件下，電池依舊可循環(huán)超過1000圈且容量保持率高達78.2%。這項工作為高性能全固態(tài)二次金屬電池用固態(tài)聚合物電解質(zhì)的合理設(shè)計及開發(fā)提供了有益借鑒。

圖1. (a) ATFPE內(nèi)部結(jié)構(gòu)示意圖；(b) 基于ATFPE的對稱電池中Na沉積行為示意圖；(c, d) PAN靜電紡絲纖維，(e, f) ZIF-67@PAN和 (g, h) ATFPE的SEM圖；(i) ATFPE橫截面的SEM圖和相應(yīng)的 EDS (N, Na, F 和 Co)。

圖2. (a) ZIF-67、純PEO基SPE、ZIF-67@PAN和ATFPE的XRD圖譜；(b) FPE和ATFPE電解質(zhì)的DSC, (c) DMA和 (d) 拉曼光譜圖；(e) FPE和ATFPE電解質(zhì)的Na 1s和 (f) O 1s XPS光譜。

圖3. (a)不同溫度下兩種電解質(zhì)的離子傳導(dǎo)率對比圖；(b) Na/ATFPE/Na對稱電池在60 °C下以10 mV電位步長計時安培曲線，插圖為極化前后的交流阻抗譜；ATFPE 和 FPE 電解質(zhì)的(c) Na⁺轉(zhuǎn)移數(shù)，(d) Na⁺傳導(dǎo)率，(e) LSV 曲線和(f) Na/Na 對稱電池的電化學(xué)阻抗譜；(g) 使用ATFPE和FPE電解質(zhì)組裝的 Na/Na對稱電池在0.1 mA cm^-2下沉積/剝離1 h的循環(huán)性能比較，插圖為循環(huán)階段的放大視圖；(h) 使用ATFPE和FPE電解質(zhì)組裝的Na / Na對稱電池60 °C下在不同電流密度下的沉積/剝離電壓曲線。

圖4. (a, b) 使用ATFPE和FPE電解質(zhì)組裝的Na/Na對稱電池在60 °C下以0.1 mA cm^-2的電流密度長期沉積/剝離過程中的阻抗演變和（c）可視化的界面電阻；使用 (d, e) FPE和 (f, g) ATFPE電解質(zhì)組裝的Na/Na對稱電池在循環(huán)30圈后Na金屬負極表面SEM圖像；(h) 在0.05 mA cm^-2的電流密度下，ATFPE和FPE電解質(zhì)中的Na⁺濃度分布和電場分布的有限元模擬結(jié)果；(i) ATFPE和FPE電解質(zhì)中的Na沉積行為示意圖。

圖5. (a) 使用ATFPE和FPE電解質(zhì)組裝的全固態(tài)電池在60 °C下0.1 C的首圈充放電曲線；(b) 全固態(tài)NVP/ATFPE/Na電池在0.1 C下循環(huán)不同圈數(shù)的充放電曲線；(c) 使用ATFPE和FPE電解質(zhì)組裝的全固態(tài)電池在0.1 C下的循環(huán)性能對比圖；(d) 電池在0.1 C下循環(huán)150圈前后的EIS譜圖；(f) 使用ATFPE組裝的全固態(tài)電池在1 C下的循環(huán)穩(wěn)定性。

作者團隊介紹：

第一作者：碩士生郭峻宏

通訊作者：劉天西教授陳蘇莉副教授

通訊單位：江南大學(xué)

課題組研究方向：聚合物基復(fù)合材料，氣凝膠功能復(fù)合材料，納米纖維復(fù)合材料，高分子復(fù)合膜材料，納米能源復(fù)合材料。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202206740

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（責(zé)任編輯：xu）

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