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  人工光合作用可以利用太陽(yáng)能將地球上的豐富資源轉(zhuǎn)化為必要的物質(zhì)，以實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展。近年來(lái)，光催化合成過(guò)氧化氫（H₂O₂）引人矚目，因?yàn)镠₂O₂具有廣泛的應(yīng)用，可作為氧化劑和新興的能源燃料。為了實(shí)現(xiàn)更高的太陽(yáng)到H₂O₂轉(zhuǎn)化效率，需要克服幾個(gè)科學(xué)上的問(wèn)題，尤其是合理設(shè)計(jì)光催化劑。其中有機(jī)半導(dǎo)體材料表現(xiàn)出良好的光催化合成H₂O₂的活性。間苯二酚-甲醛樹(shù)脂（RF）是一種新興的光催化劑，它由廉價(jià)易得的單體制備，具有電子供體-受體分子結(jié)構(gòu)，可以實(shí)現(xiàn)高效率的太陽(yáng)到化學(xué)能轉(zhuǎn)化。但是，RF樹(shù)脂的一些固有性質(zhì)阻礙了其光催化活性的進(jìn)一步提升，比如電荷分離能力差，比表面低下。為了解決這些挑戰(zhàn)，需要調(diào)節(jié)RF樹(shù)脂的電荷分離和材料傳質(zhì)性質(zhì)。

圖1.內(nèi)置石墨烯夾層的介孔酚醛樹(shù)脂光催化劑的設(shè)計(jì)及合成

圖2.催化劑的形貌表征

圖3.光催化的性能

圖4.夾層石墨烯的作用

圖5.對(duì)介孔中的流速和物質(zhì)分布的模擬

  通過(guò)有限元模擬和一些實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，介孔通道有利于流體的加速，O₂的富集和H₂O₂的快速脫出。這些表現(xiàn)無(wú)疑進(jìn)一步加快了H₂O₂的合成速度，并保證其不被進(jìn)一步光還原。

  總的來(lái)說(shuō)，通過(guò)采用具有內(nèi)置rGO層的介孔酚醛樹(shù)脂的三明治結(jié)構(gòu)，無(wú)金屬光催化劑的電荷分離和傳質(zhì)行為均得到了改善。首先，該光催化劑可通過(guò)介孔孔道富集O₂，然后在具有增強(qiáng)電荷分離能力的石墨烯層上將O₂轉(zhuǎn)化為H₂O₂，最后迅速?gòu)拇呋瘎⿲又忻摳疆a(chǎn)生的H₂O₂。傳質(zhì)的增強(qiáng)將擴(kuò)展傳統(tǒng)三明治光催化劑的功能。從實(shí)際應(yīng)用的角度來(lái)看，這為三明治結(jié)構(gòu)光催化劑帶來(lái)了新的思考——除了電荷分離外，對(duì)底物/反應(yīng)中間體的吸附/脫附和對(duì)產(chǎn)物的選擇性也要賦予相應(yīng)的設(shè)計(jì)。這種無(wú)金屬光催化界面復(fù)合概念可以為開(kāi)發(fā)其他高效仿生光催化系統(tǒng)提供一些啟發(fā)。

  論文信息：

  Exceptional Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production from Sandwich-Structured Graphene Interlayered Phenolic Resins Nanosheets with Mesoporous Channels

  Qiang Tian, Xiang-Kang Zeng, Chen Zhao, Ling-Yan Jing, Xi-Wang Zhang, Jian Liu

  Adv. Funct. Mater. 2023, 2213173

  DOI：10.1002/adfm.202213173

  論文網(wǎng)址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202213173