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  快速冷卻液體可形成無序固體（即玻璃態(tài)轉變），這在近幾十年被大量研究；但對其反過程（即玻璃態(tài)熔化）卻了解不多，也缺乏微觀實驗研究。晶體熔化前通常具有表面預熔化現(xiàn)象，玻璃態(tài)是否也有類似的預熔化現(xiàn)象？這個問題之前尚未被提出。通常超穩(wěn)定玻璃才從表面熔化，超穩(wěn)定玻璃作為當前玻璃態(tài)的研究熱點，尚未在膠體系統(tǒng)中制備出。以上三方面問題可通過制備穩(wěn)定且可調的膠體玻璃并調節(jié)使其熔化來研究，并可揭示玻璃態(tài)熔化中在單粒子尺度上的結構與動力學。

  香港科技大學物理系韓一龍教授團隊近期發(fā)表文章Surface premelting and melting of colloidal glasses, Science Advances, DOI: 10.1126/sciadv.adf1101  (2023)，將可調吸引勢的膠體粒子氣相沉積形成玻璃，從單粒子精度上觀測玻璃表面行為和熔化，發(fā)現(xiàn)玻璃表面由于其結構與動力學參量分別具有不同的穿透深度，可劃分為兩層 ，兩層的厚度都在逼近熔點時呈冪函數(shù)增長，類似晶體預熔化行為。并對比了玻璃與晶體表面預熔化和熔化的相似與不同，同時深入研究了玻璃熔化時的動力學機理。

表一：晶體與膠體玻璃表面預熔化和熔化的比較。

  盡管液體到玻璃態(tài)（即無序固體）的轉變有大量研究，但其反過程即玻璃態(tài)熔化不是簡單的逆過程，因此需要單獨研究。金屬玻璃，分子玻璃和高分子玻璃的實驗揭示了熔化的宏觀行為，而對熔化微觀行為的了解主要來自最近幾篇模擬的文章。這些研究發(fā)現(xiàn)，普通玻璃從內部熔化，但是超穩(wěn)定玻璃像晶體一樣從表面熔化。其微觀行為還缺乏實驗研究。

  微米膠體粒子可視作大原子，它們在膠體玻璃內部的熱運動可以在光學顯微鏡下直接觀測，因此是研究玻璃態(tài)的有力模型系統(tǒng)。本文利用具有可調吸引勢的膠體粒子，通過降低粒子間吸引勢強度來熔化玻璃。單粒子精度的測量顯示幾種結構量和動力學量在表面具有不同穿透深度（圖一），即兩個表面層，類似的兩層表面在重力沉積膠體玻璃的過程中（Nat. Commun. 2017, 8, 362）以及高分子玻璃中（Sci. Adv. 2022, 8, eabq5295）也被觀測到。其中一個表面薄層是液體，在恒溫下穩(wěn)定，所以可看作預熔化。兩個表面層厚度與表面結構量隨溫度變化都滿足冪函數(shù)（圖二），這與晶體表面預熔化類似。當溫度略低于熔點時，晶體表面出現(xiàn)平衡態(tài)液體層的行為被稱為預熔化，比如零下幾度時，冰的表面預熔化對滑冰很有幫助；當溫度達到或高于熔點時，晶體表面的液體向內部擴張的行為被稱為表面熔化。玻璃的表面熔化行為缺乏單粒子尺度的觀測。是否存在預熔化也未曾有過報道。

  快速變溫造成熔化的生長前沿行為與晶體熔化類似。表一總結了膠體玻璃與晶體表面預熔化與熔化的相似與不同。此外相對于三維系統(tǒng)，二維系統(tǒng)中存在的長波擾動導致單層與多層晶體的表面預熔化行為不同（Nature 2016, 531, 485; Soft Matter 2021,  17, 688）。而單層和多層膠體玻璃的熔化行為沒看到顯著差別。另外，局域結構量與動力學量的關系隨玻璃表面深度變化顯示出從冪律到指數(shù)的轉變，表明玻璃從脆性表面到剛性內部的轉變。單粒子尺度的觀測還揭示了協(xié)同重排區(qū)域的形貌與運動。這些玻璃表面預熔化與熔化的觀測與分析，促進了對玻璃態(tài)及其熔化的認識，發(fā)現(xiàn)了晶體與玻璃表面預熔化與熔化的相似性。

圖一：（A）在27.0°C下單層膠體玻璃表面區(qū)域。紅色表示運動劇烈。（B）兩個結構量（密度，結構熵）與三個動力學量隨表面深度的分布顯示兩個表面層。

圖二：膠體玻璃表面層厚度（A）與結構量（B）隨溫度呈冪律變化。為玻璃熔化溫度。下標“mono”和“tri”分別表示單層和三層的準二維膠體玻璃。

  香港科技大學物理系博士研究生章琪是本文第一作者，韓一龍教授是本文通訊作者。

  原文鏈接：Surface premelting and melting of colloidal glasses,Qi Zhang, Wei Li, Kaiyao Qiao, Yilong Han Science Advances 2023, 9, eadf1101

  https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf1101