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  傳統(tǒng)熱固性樹脂具有永久交聯(lián)結構，難實現(xiàn)再加工和回收，因而造成巨大的資源浪費。相較于傳統(tǒng)的粉碎、焚燒等手段，在熱固性材料中引入可逆動態(tài)共價鍵構建共價適應性網絡賦予良好的可加工性、回收性的方法而受到廣泛關注。盡管在過去數(shù)十年間已有多種類型動態(tài)共價鍵被開發(fā)，開發(fā)新穎的動態(tài)共價鍵并解決熱固性材料回收仍是當下化學、材料等領域的一大挑戰(zhàn)。

  近日，西安交通大學化學學院張彥峰教授團隊在期刊《ACS Macro Letters》上發(fā)表了題為“Thioaminal Covalent Adaptable Networks via Thiol–Aldehyde–Amine Multicomponent Polymerization”的文章（DOI: 10.1021/acsmacrolett.3c00165）。該團隊首次開發(fā)了一種硫醇-醛-胺多組分聚合的硫胺縮醛的共價適應性網絡。在這項工作中，作者結合硫醇-醛-胺多組分反應具有高效、易于純化、原子利用率高等優(yōu)勢和共價適應性網絡可回收再加工的特點，通過簡單的一鍋法反應用于快速構建復雜的硫胺縮醛共價適應性網絡。

圖1 一鍋法設計硫胺縮醛共價適應性網絡

  作者驗證了含硫胺縮醛結構的模型分子動態(tài)性。作者分別設計硫胺縮醛模型分子與芐硫醇的動態(tài)交換和模型分子之間的交換，核磁氫譜結果均表明硫胺縮醛結構在70 ℃具有一定的交換能力。

圖2 硫胺縮醛模型分子的動態(tài)性

  進一步作者合成了一系列硫胺縮醛的交聯(lián)聚合物，其中選取力學性能、熱穩(wěn)定性更好的P6聚合物進行自愈性、重塑性、化學回收、應力松弛、形狀記憶等測試。相關實驗結果表明，在110 ℃及5 MPa的條件下熱壓，破碎的硫胺縮醛聚合物重新融合為整體。并且硫胺縮醛共價適應網絡可以通過加入過量的硫醇和胺實現(xiàn)從交聯(lián)體到低聚物的化學回收，進一步添加等當量的醛后可再次形成交聯(lián)凝膠。通過干燥，熱壓即可重新獲得再生的硫胺縮醛共價適應網絡，其機械性能可與初代材料相當。通過旋轉流變儀測試硫胺縮醛共價適應性網絡在80-120 ℃下的應力松弛行為并獲取其活化能約為47.0 kJ mol^-1，上述結果均表明硫胺縮醛共價適應性網絡具有良好的動態(tài)性。

圖3 硫胺縮醛交聯(lián)聚合物的自愈合、重塑性、化學回收實驗

圖4 硫胺縮醛交聯(lián)聚合物的應力松弛

  該項工作以硫醇-醛-胺多組分聚合為思路出發(fā)，將有機化學與共價適應性網絡結合，為實現(xiàn)熱固性材料的回收再加工提出了新的思路。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acsmacrolett.3c00165