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西安交大丁書江教授團隊 Angew：多重動態鍵驅動全固態鋰電池正極/聚合物電解質一體化

2023-07-14 來源：高分子科技

全固態鋰電池具有高比能、高安全性、高可靠性、長壽命、可柔性化等優點，在柔性電子器件、電動汽車、航空航天等領域具有巨大的儲能應用價值，是未來儲能電源發展的重要方向。然而，全固態鋰電池有限的固態電解質-電極界面接觸導致界面處不連續的離子傳輸和較大的界面阻抗，最終造成較差的電化學性能甚至電池性能過早劣化（圖1a）。如何有效解決固態電解質與電極固有的界面接觸問題是全固態電池鋰電池進一步發展的關鍵科學問題。

圖1 全固態鋰電池的結構示意圖

聚合物固態電解質因其質輕、柔性、易加工、安全可靠以及價格低廉等優勢，在實現高比能、長循環和高安全的全固態鋰電池實際應用中具有巨大潛力。近期，西安交通大學的丁書江教授團隊在前期設計的動態超分子離子導電彈性體（DSICE）材料基礎上，發展了多重動態鍵驅動全固態鋰電池正極/聚合物電解質一體化的新策略，構建了集成式正極/超薄聚合物電解質的全固態鋰電池（圖1b和圖2）。經精細結構設計的動態超分子離子導電彈性體具有優異的電化學性能和力學性能。首先，將動態超分子離子導電彈性體用于固態電解質。有效的鋰離子傳輸有利于鋰負極界面處均勻沉積，強而韌的力學性能有利于電解質與鋰負極產生共形接觸，提高鋰負極的穩定性，同時可構建超薄（12 μm）的聚合物電解質；其次，將動態超分子離子導電彈性體用于磷酸鐵鋰正極粘結劑。快速的鋰離子傳輸能力促進電極材料內部的離子傳輸，多重氫鍵作用增強電極顆粒間的黏附力。最后，固態電解質和磷酸鐵鋰復合正極在動態超分子離子導電彈性體中多重動態鍵（包括動態二硫鍵、單重氫鍵以及四重氫鍵）驅動下形成一體化的正極/聚合物電解質結構，實現了聚合物電解質和電極界面的分子級融合，且組裝的集成式正極/超薄聚合物電解質全固態鋰電池表現出小的極化電壓和界面阻抗、高的比容量和倍率性能，以及良好的循環穩定性（圖3）。該工作從聚合物分子結構設計角度為全固態鋰電池中固有的電解質-電極界面接觸問題提供了一種新的解決策略。該工作以“Multiple Dynamic Bonds-Driven Integrated Cathode/Polymer Electrolyte for Stable All-Solid-State Lithium Metal Batteries”為題發表在《Angewandte Chemie International Edition》上（DOI: 10.1002/anie.202307255）。文章第一作者是西安交通大學陳晶博士。該研究得到國家自然科學基金委的支持。感謝蔡司公司對該工作中電池結構表征的幫助。

圖2 集成式正極/超薄聚合物電解質全固態鋰電池的結構表征

圖3 超薄DSICE電解質在全固態鋰電池中的電化學性能

該工作是團隊近期關于聚合物電解質結構設計與固態鋰電池應用相關研究的最新進展之一。聚合物電解質體系中緩慢的離子傳輸性能通常會導致電池不理想的電化學性能。為此，團隊從聚合物本征結構設計、有效載流子擴展以及有序通道構筑等不同角度開展了增強離子有效傳輸的方法，系統探索了聚合物電解質體系中有效增強離子傳輸的不同機制，實現了固態鋰電池在不同溫度下的循環穩定性。在過去的兩年中，團隊基于離子在聚合物基體中的傳輸機理和動態超分子工程制備了兼具快速離子傳輸性能和力學性能的動態超分子離子導電彈性體（Nat. Commun. 2022, 13, 4868）；通過陰離子受體正極擴展了有效載流子，陰離子參與電極反應削弱了濃差極化，使全固態可穩定循環4000圈，并可在室溫下穩定運行（Nat. Commun. 2022, 13, 3209）；通過垂直定向冰晶模板結合原位聚合，制備了具有高室溫離子電導率(1.08 mS cm^-1）的準固態聚合物電解質，實現了寬溫域下（0~60℃）固態電池的穩定循環（Nano-Micro Lett. 2022, 14, 210）。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307255

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（責任編輯：xu）

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