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清華南策文院士、武漢理工張鑫、伍倫貢張樹君等 Nat. Commun.：極性聚合物納米復合材料中的雙界面層效應

2023-09-21 來源：高分子科技

以聚合物為基體、無機納米粒子為填料的聚合物納米復合材料具有優(yōu)異的電、力、熱學綜合性能，廣泛應用于電力電子、信息、能源、航空航天等重要領域。長期以來，復合材料中形成的納米顆粒/聚合物界面被認為是獲得性能提升的關鍵因素。然而，如何理解界面效應以及界面微區(qū)的結構與性能是聚合物納米復合材料領域長期面臨的基礎性難題。

近日，武漢理工大學張鑫研究員、清華大學南策文院士以及伍倫貢大學張樹君教授等人合作，利用先進原子力掃描探針及電子顯微技術實現(xiàn)了對聚合物復合材料中納米級界面微區(qū)的高精度直接觀測。基于此，發(fā)現(xiàn)復合材料中無機納米顆粒與聚合物基體的界面區(qū)域內(nèi)存在極性雙界面層結構（圖1）。該雙界面層由具有一致取向偶極子的內(nèi)束縛極性層（厚度10納米）以及具有隨機取向偶極子的外極性層（厚度大于100納米）組成，且界面層聚合物均呈現(xiàn)出與本體聚合物不同的強極性全反式分子構型。

圖1 納米顆粒/聚合物界面微區(qū)極性雙界面層的直接觀測

進一步發(fā)現(xiàn)，在聚合物納米復合材料內(nèi)部，納米顆粒周圍的雙界面層結構與顆粒間距（顆粒體積分數(shù)）的變化緊密相關，當顆粒間距減小時會導致界面區(qū)域的重疊，從而削弱界面層內(nèi)聚合物極性構型的形成（圖2）。分子動力學及相場模擬結果表明納米顆粒表面電勢以及顆粒間距的協(xié)同作用是形成界面層聚合物極性構型的關鍵作用機制（圖3）。

圖2 聚合物納米復合材料中極性界面層對顆粒間距變化的響應行為

圖3 分子動力學及相場模擬揭示界面聚合物極性構型的形成機制

利用極性雙界面層對顆粒間距的響應行為，在具有超低無機顆粒含量的納米復合材料中獲得了顯著提升的介電及壓電性能（圖4）。同時，利用納米疊層設計進一步優(yōu)化極性界面層的增強效應，在層狀復合材料中獲得了86 J/cm³的超高介電儲能密度（圖5）。這項工作促進了對聚合物納米復合材料中界面基礎科學問題的理解，可為高性能極性聚合物復合材料的設計與開發(fā)提供指導，并推動介電儲能、電卡制冷、柔性壓電傳感等前沿技術領域的發(fā)展。

圖4 雙界面層效應對納米復合材料極性相關性能的影響

圖5 納米疊層設計實現(xiàn)超高介電儲能密度

該工作以“Unraveling bilayer interfacial features and their effects in polar polymer nanocomposites”為題發(fā)表于《Nature communications》（Nat. Commun. 14, 5707, 2023）。武漢理工大學博士研究生李昕蕙為論文的第一作者，武漢理工張鑫研究員、伍倫貢大學張樹君教授以及清華大學南策文院士為論文的共同通訊作者。論文的重要合作者還包括武漢理工沈忠慧特聘研究員、李寶文教授，清華大學沈洋教授，中國科學技術大學馬騁教授，蘇州大學李有勇教授、于怡博士后等相關人員。該工作受到國家自然科學基金以及國家重點研發(fā)計劃等項目的資助。

原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-41479-0

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（責任編輯：xu）

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