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圖1. PMAm水凝膠的粘彈性的時(shí)鹽等效性

圖2. PMAm 水凝膠的力學(xué)性質(zhì)隨著鹽類型的劇烈變化

圖3. PMAm 水凝膠在不同鹽中的低場(chǎng)核磁數(shù)據(jù)以及a_salt和1/T₂的相關(guān)性。

圖4. PMAm水凝膠中的聚合物-水-鹽三元相互作用機(jī)制。

  為了探索時(shí)鹽等效原理的普適性，作者進(jìn)一步探究了聚丙烯酰胺（PAAm）水凝膠在不同鹽離子中的粘彈性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)PAAm的儲(chǔ)能模量和損耗模量對(duì)剪切頻率的曲線經(jīng)過平移后也可以疊合到主曲線上，并且平移因子與水的弛豫行為同樣存在相關(guān)性。但與PMAm水凝膠不同的是，即便在最強(qiáng)的鹽析離子作用存在下（比如檸檬酸根），PAAm水凝膠仍沒有展現(xiàn)出玻璃態(tài)。這可能是由于PMAm的主鏈α-甲基的疏水作用有助于穩(wěn)定酰胺之間的氫鍵，使PMAm發(fā)生較深程度的相分離并引起玻璃化，而PAAm不具備此效果。

圖5. 不同鹽離子處理后的PMAm水凝膠中的摩擦學(xué)測(cè)試和重塑加工。

  該工作首創(chuàng)性地提出了“時(shí)間-鹽類型等效“的概念，將膠體化學(xué)中的經(jīng)典現(xiàn)象”Hofmeister效應(yīng)“和高分子物理中的經(jīng)典原理”時(shí)溫等效性“聯(lián)系在了一起，揭示了時(shí)鹽等效性的物理起源——聚合物-水-鹽三元相互作用，驗(yàn)證了概念的普適性，并基于這一概念探索了水凝膠的功能鹽調(diào)控和鹽加工的可能性。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Macromolecules上。論文的第一作者為寧波大學(xué)2021級(jí)碩士研究生金依潔，通訊作者為寧波大學(xué)趙傳壯教授。該工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金的資助，西安交通大學(xué)秦立果副教授為摩擦學(xué)測(cè)試提供了支持。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c02395