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浙江大學羅英武教授團隊 ACS Nano：可編程的微相分離在彈性網絡中產生圖案化微結構

2024-12-09 來源：高分子科技

催化、分離、超材料等許多應用場景需要圖案化微結構的聚合物。然而，在聚合物中大面積地集成多形貌和多尺度的圖案化微結構存在挑戰。例如，使用增材制造難以構建納米尺度的結構；而使用膠體和嵌段共聚物的自組裝難以產生超越微米尺度的結構。相比之下，生物系統早已演化出產生多尺度功能微結構的能力—利用微相分離，這一直是合成材料追求的目標。

近日，浙江大學化工學院羅英武教授團隊設計了一種簡單的材料系統，利用數字化編程的微相分離在彈性體中產生了多形貌和多尺度的圖案化微結構（圖1）。其中，局域的微結構的形貌與尺寸由彈性體的局域網絡彈性能與兩相的界面能共同設定。在一片大面積的彈性體中，局域的微結構可以是雙連續狀或海島狀，特征尺寸可以涵蓋約100納米到幾微米的范圍。多形貌、多尺度的微結構可以實現、精細地編程為任意圖案。不同的微結構散射光的能力不同，可以創造出非常生動的結構色圖案，如圖1所示的蒙娜麗莎。

圖1. 數字化編程的微相分離在彈性網絡中產生多形貌和多尺度的圖案化微結構

液-液相分離體系，如典型的油-水體系中，界面能驅動相尺寸隨時間的粗化，油與水最終會分離成宏觀的兩層液體會形成宏觀的兩相。而當相分離發生在彈性網絡之中，相尺寸的粗化會導致周圍的彈性網絡發生變形。界面能驅動相粗化，而彈性能抑制相粗化，最終決定微相分離的尺寸與形貌。

本工作首先通過熱引發的自由基聚合形成均勻而稀疏交聯彈性網絡。網絡中集成了潛伏的光引發交聯基團（圖2），用于后續區域化網絡的模量。

圖2. 彈性體網絡的設計與光調控的模量

采用溶劑置換為模型在觸發彈性網絡內的微相分離。具體而言，使用良溶劑（乙醇）溶脹彈性體，形成透明凝膠。再將凝膠浸泡于不良溶劑（乙醇-水溶液）中。兩種溶劑的快速置換導致不良溶劑在網絡中過飽和，因此觸發微相分離，產生溶劑富集相與聚合物富集相。微相分離的形貌可以為海島狀或雙連續狀。微相的特征尺寸決定了其散射光的能力，并宏觀上導致光學性質的改變（圖3）。光學性質由彈性網絡的模量與不良溶劑中的乙醇濃度共同決定。彈性能與模量正相關，界面能由不良溶劑中的乙醇濃度調控。

圖3. 界面能與彈性能共同控制的微相分離

當固定不良溶劑中的乙醇濃度，即固定界面能時，微相分離的尺寸隨彈性網絡模量的增加而減小。相尺寸與模量遵循縮放定律（圖4），與關于彈性相分離的理論分析結果吻合。相分離遵循旋節線分解機理，起初為雙連續相，界面能驅動其向海島狀粗化；而彈性能可以阻止粗化，將溶劑富集相穩定在連續相或小尺寸液滴。

圖4. 彈性能控制的微相分離

該材料設計允許使用一臺家用噴墨打印機、一臺紫外燈將微相分離結構任意地進行圖案化（圖5）。具體而言，將任意圖案，如“帶耳環的少女”，使用噴墨打印機轉化為透明塑料膜上的灰度圖案。將此塑料膜作為紫外光的掩模版，其中，灰度高的局域在相同的紫外曝光時長內接收到最少的曝光計量。由此，可以將“帶耳環的少女”這一圖案映射為圖案化的彈性模量。觸發微相分離后，圖案化的彈性模量轉化為圖案化的微結構。不同的微結構散射光的能力不同，可以創造出非細節豐富的結構色圖案。由此，實現了信息從顏料到結構色的映射。

圖5. 圖案化微結構

由于微相分離的尺寸由彈性能（模量）與界面能（不良溶劑中的乙醇濃度）共同決定，這種雙參數的控制使得該材料系統具有信息防偽的功能。比如，某種不良溶劑可以讀取“808”這一信息，而另一種不良溶劑讀取的是“SOS”這一信息。再比如，特定的不良溶劑可以讀取二維碼的信息，而其它不良溶劑則不能。

圖6. 信息防偽功能

數字編程微相分離的設計并不需要指定特定的化學結構，這種設計的靈活性為集成具有不同性質的多材料提供了空間，并有望啟發其它功能設備的設計。

相關成果以題為“Digitally Programmable Microphase Separation in Polymer Network Generates Microstructure Pattern”在《ACS Nano》上發表。博士生劉博涵為論文第一作者，陳哲琪博士和羅英武教授為論文通訊作者。

全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.4c13111

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（責任編輯：xu）

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